非还原性载体的制备及其CO催化氧化性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ktcargo147
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纳米金催化剂拥有优异的CO低温氧化性能,在汽车尾气净化、燃料电池、防毒面具、CO2激光器等方面应用广泛,成为了催化领域的研究热点之一。非还原性载体由于具有较高的比表面积,良好的热稳定性和化学稳定性,成为了金催化剂的重要载体,然而,对于这类载体,仍有两个问题需要解决:其一是发展晶体结构、织构参数、形貌及表面性质可控的载体制备方法;其二是进一步提高非还原性载体负载金的CO催化氧化活性。针对这些问题,本文选择氧化铝和氮化硼两种非还原性载体,调变原料配比、合成方法、焙烧温度等工艺参数,以期实现载体的可控制备,并通过改变助剂种类和引入量来提升相应载体负载金后的催化性能,具体研究内容和结果如下:(1)通过改变载体焙烧温度制备了具有片状结构的氧化铝载体,发现以硝酸铝和碳酸铵为原料,500℃焙烧得到的氧化铝负载3 wt%Au具有最佳的CO催化氧化性能,经还原性气氛预处理后20℃即可实现CO完全转化。这种载体具有较大的比表面积和适当的表面缺陷,能有效锚定金颗粒,催化剂经过500℃空气焙烧仍能在60℃实现CO完全转化。(2)在制备氧化铝的过程中原位引入过渡金属硝酸盐,从而将过渡金属元素引入氧化铝体相中。结果发现n(Al3+):n(Ni2+)=20:1条件下制得的Ni0.05Al负载1wt%Au得到的催化剂表现出最佳的催化性能,可在40℃实现CO完全转化。通过TEM、H2-TPR、O2-TPD等表征发现Ni的引入可以协助锚定金颗粒并为CO氧化反应提供活性氧物种,从而提升了催化剂的CO氧化活性。(3)采用“自上而下”和“自下而上”两种方式制备氮化硼载体,并通过浸渍法在载体上引入过渡金属助剂,然后采用沉积-沉淀法负载金颗粒。发现以球磨后的氮化硼为载体,Cu为助剂时催化剂具有最佳的CO催化氧化性能,180℃实现CO完全转化。通过表征发现,球磨后的氮化硼具有较大的比表面积和丰富的表面基团,能有效锚定Au-Cu活性组分,从而有效催化CO氧化反应。
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