丙烷与合成气在O2/CO2与O2/H2O气氛下层流火焰传播速度的实验与模拟研究

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随着全球气候变暖问题日渐突出,发展CO2减排技术成为能源领域关注的焦点之一。Oxy-fuel燃烧技术当前碳捕获和埋存(CCS)的主要技术,由于没有明显的技术障碍,被认为是最具有工业应用前景的CCS技术。根据稀释物的不同,Oxy-fuel技术可分为O2/CO2与O2/H2O燃烧,由于CO2和H2O的物理与化学性质与N2存在很大差异,导致Oxy-fuel的燃烧特性相比空气燃烧会发生较大变化。层流火焰传播速度作为重要的燃烧特性参数,对燃烧器的设计有着十分重要的意义。此外,层流火焰传播速度对于验证化学反应机理也有着重要作用。因此,研究燃料在O2/CO2与O2/H2O气氛下的层流火焰传播速度是Oxy-fuel燃烧的重要基础研究内容,对于该技术的深入研究和应用推广都具有重要意义。本文首先在自行设计搭建的对冲平面火焰实验装置上,采用PIV测量系统测量了富氧条件下C3H8/O2/CO2的层流火焰传播速度,并应用模拟方法研究了CO2的化学作用对火焰传播速度的影响。结果表明,随着CO2浓度的增大,火焰传播速度显著下降;高浓度的CO2促进了基元反应CO2+H=CO+OH与基团池反应H+O2=O+OH竞争H基团,从而减少了O、OH等活化基团的浓度,导致多数基元反应的速率下降,从而使火焰传播速度降低。针对贫燃条件下的合成气层流火焰传播速度预测不准的问题,本文提出了新的合成气(H2/CO)化学反应机理,包含12种物质和40步基元反应。应用新机理模拟计算了富氧条件下H2/CO/O2/H2O混合气体的层流火焰传播速度,并用化学动力学方法分析了水蒸气对火焰传播的化学影响。结果显示,随着H2O浓度的增加,火焰的传播速度明显减小;水蒸气影响火焰传播速度的根本原因在于:(1)链中止反应H+O2+H2O=HO2+H2O因为高浓度的水蒸气存在而增强,(2)基团池反应H+O2=O+OH由于与H+O2+H2O=HO2+H2O竞争而被减弱,最终造成活化H基团更多的转化为化学性质更为稳定的HO2和H2O。因此,总体反应速率减小,从而使火焰传播速度降低。
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