Nb2O5改性ZrO2载Pt催化剂上H2选择催化还原NOx的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:C_Adrian
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氮氧化物(NOx)作为最主要的大气污染物之一,不仅破坏生态环境,也对人类的身体健康产生威胁。因此,如何有效地脱除NOx是当今世界亟待解决的问题之一。近年来,研究者们发现氢气选择催化还原氮氧化物法(H2-SCR)在较低温度下就能够有效地脱除NOx。因此,该法引起了世界上越来越多研究者的注意。已有诸多研究结果表明,Pt基催化剂对H2-SCR反应具有更好的低温活性。因此,本文主要考察了ZrO2经Nb2O5改性后作为载体,用初湿浸渍法载Pt制得催化剂,用于H2-SCR反应。深入地探讨了Nb2O5的添加对载体结构、表面性质,以及对催化剂中Pt的存在形态、催化剂表面吸附物种的影响。另外,还考察了该类催化剂在H2-SCR催化反应中抗H2O和抗SO2性能。研究发现,ZrO2经Nb2O5改性再载0.5wt.%Pt所得催化剂与相同载Pt量的Pt/ZrO2相比,其相同条件下的NOx转化率和N2选择性均得到了显著提高,且反应活性温度窗口明显向低温偏移。在所研究的Pt/nNb2O5-/MZrO2催化剂(n/m=1:20,1:6,1:4,1:2,1:1)中,NOx转化率呈现“火山型”变化,最高NOx转化率出现在0.5 wt.%Pt/Nb2O5-2ZrO2催化剂上。用XRD、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)以及一氧化碳吸附红外光谱(CO-FTIR)技术,分别对ZrO2经适量Nb2O5改性所得载体及载Pt催化剂的结构、表面性质及催化性质进行了研究。结果表明,适量Nb2O5的添加促进了混合载体中四方晶型ZrO2的生成、明显地增加了表面总酸量和酸强度、抑制了载体上NOx的吸附。同时,还明显增强了催化剂上Pt的金属性、抑制了Pt上NOx的吸附,从而使更多的Pt吸附和活化H2。以上这些因素的改变,都有利于Pt/Nb2O5-ZrO2催化剂H2-SCR催化性能的提高。该0.5wt.%Pt/Nb205-2Zr02催化剂在100℃含有20 ppm SO2的反应气氛中迅速失活,但切断SO2后,该催化剂的活性可基本得到恢复。在含有5%H2O的反应气氛中,该催化剂仍具有良好的抗水性和H2-SCR催化活性。
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