随着超算技术的快速发展,基于密度泛函理论的第一性原理计算方法在凝聚态物理、量子化学、材料科学和生物医药等领域得到了广泛的应用。但传统的密度泛函理论不包含时间因素,故该理论局限于仅能处理体系的基态性质,不能很好地描述激发态动力学行为,因此有必要实现基于含时密度泛函理论的计算方法。我们在课题组开发的基于数值轨道基组的第一性原理软件包ABACUS基础上实现了实时演化的含时密度泛函理论（rt-TDDFT）程序,并通过构造光场和改变电子占据等形式实现体系中电子的激发,我们的计算方法和程序能够有效研究光与物质相互作用产生的各种激发态性质。另一方面,高能超快激光技术的进步使激发态动力学研究朝着飞秒领域进发,激光与量子材料相互作用产生的各类新奇的物理现象也引起了人们的关注。在特定频率的光场驱动下,光分子开关能够实现不同构型的异构化分子间相互转换,比如偶氮苯分子通过反式-顺式异构化能实现太阳能存储和光电子开关,但异构化过程中的动力学机制至今仍存在着争议,并且光场频率和强度如何影响异构化效率也缺乏准确的理论模拟。此外,以二维二硫化钨为代表的非中心对称晶体在光照下会发生二阶光学响应,产生位移电流,该电流的物理起源、衰减过程和温度的影响也缺少足够的理论研究。在本论文中,我们利用开发的rt-TDDFT程序,研究了偶氮苯和桥联偶氮苯分子的异构化过程,并模拟了二维二硫化钨晶体中位移电流的产生和衰减,说明我们的计算方法能够有效应用于超快激发态动力学的研究。本论文取得的主要研究成果如下:一、结合平均场理论,在ABACUS已有基态DFT计算的基础上实现了实时演化的含时密度泛函理论程序,与其他程序相比我们能够长时间模拟大尺寸体系的激发态动力学过程,在保证精确性的同时减少了计算所需的成本。二、基于自己发展的含时密度泛函理论程序,我们模拟了偶氮苯分子的异构化过程,得出其光致异构化的机理符合反转辅助的旋转（inversion-assisted rota-tion）机制,同时我们进一步做了电子态和电声子耦合分析,并研究了光场在异构化过程中的调控作用。最后我们类似地对桥联偶氮苯分子做了相应的研究,并得出该分子光致异构化过程伴随着跨空间电荷转移现象。三、我们利用实时演化的含时密度泛函理论研究了二维二硫化钨位移电流的性质,我们给出了位移电流的计算方法,并计算了位移电流电导随光场频率的依赖关系,实时模拟了位移电流的产生和衰减曲线,同时讨论了温度对位移电流的影响。