民用燃煤细颗粒物(PM2.5)及其化学组分排放特征研究

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民用燃煤在我国因其存在数量大、分布范围广、燃煤无处理等特点,导致单位质量的民用燃煤燃烧排放的污染物远高于工业排放,研究民用燃煤细颗粒物(PM2.5)及其化学组分排放特征对控制污染、节能减排的意义重大。选择陕西、河南、安徽、湖北等地区的烟煤、无烟煤及蜂窝煤为研究对象,分析了民用燃煤水分、灰分、挥发分、固定碳、热值等煤质特性;自主设计并制作了可控式燃烧-稀释采样一体化装置,采用该装置获得了不同地区烟煤、无烟煤及蜂窝煤等民用燃煤燃烧烟气PM2.5及其碳组分、水溶性离子和重金属元素的排放因子,分析了其排放特征;探讨了燃烧温度对民用燃煤燃烧PM2.5及其化学组分排放特征的影响。筛选了民用燃煤燃烧烟气PM2.5中的标识组分,建立了陕西和河南两地民用燃煤燃烧源PM2.5及其化学组分源谱。在固定源燃烧-稀释采样装置及PM2.5中标识组分的筛选方法方面实现了创新,主要研究结论如下:(1)自主设计制作的可控式燃烧-稀释采样一体化装置用于民用燃煤燃烧烟气中PM2.5样品的采集,可以克服直接采样带来的误差;且可用于研究民用燃煤不同燃烧状态下污染物的排放特征。(2)煤质分析结果表明,不同地区不同煤种之间的性质差异较大,研究的12个民用燃煤的水分含量从0.78%变化到6.89%;灰分从高到低依次为:蜂窝煤>无烟煤>烟煤,灰分与热值呈现负相关(r=0.95);实测民用燃煤的总碳(TC)含量与计算所得的固定碳(FCad)含量非常接近,前者略高于后者;TC与FCad呈现正相关(r=0.94);同一地区同种民用燃煤之间煤质分析结果也具有一定差异。(3)不同种类的民用燃煤燃烧PM2.5的排放因子具有显著差异,且PM2.5的排放因子随着燃烧温度的升高而减小。烟煤燃烧PM2.5排放因子显著高于无烟煤和蜂窝煤,烟煤PM2.5排放因子在12.95g/kg20.82g/kg范围,无烟煤PM2.5排放因子在1.73g/kg3.51g/kg范围,蜂窝煤PM2.5排放因子在1.15g·kg-16.21g·kg-1范围。燃烧温度由550℃升到750℃,烟煤和无烟煤燃烧PM2.5的排放因子分别下降了65.1%和90.8%。(4)碳质组分是民用燃煤燃烧烟气PM2.5中的主要成分,TC占PM2.5的28.3%49.2%;烟煤燃烧PM2.5中TC的排放因子最高,在6368.43mg·kg-18756.54mg·kg-1范围,无烟煤和蜂窝煤燃烧PM2.5中TC的排放因子在488.83mg·kg-12453.00mg·kg-1范围。随着燃烧温度的升高,民用燃煤燃烧烟气PM2.5中TC的排放因子降低;烟煤燃烧烟气PM2.5中以EC为主,EC1和EC2之和超过TC的80%,无烟煤和蜂窝煤燃烧烟气PM2.5中以OC为主。采用主成分分析法和因子分析法筛选出烟煤的标识组分为EC1和EC2,无烟煤和蜂窝煤的标识组分为OC1,表明烟煤燃烧对无机碳的贡献较大,无烟煤和蜂窝煤对有机碳的贡献较大。(5)不同种类的民用燃煤燃烧PM2.5中水溶性离子排放因子具有显著差异,且随着燃烧温度的升高呈现降低的趋势。民用燃煤燃烧PM2.5中水溶性离子SO42-的排放因子最大,总体上呈现出F-<NO3-<Cl-<SO42-的趋势。烟煤PM2.5中的SO42-排放因子(均值422.88mg·kg-1)最大,是F-排放因子(均值3.27 mg·kg-1)的129倍,是蜂窝煤PM2.5中SO42-排放因子(均值223.35 mg·kg-1)的1.89倍。民用燃煤燃烧烟气PM2.5中F-、Cl-、NO3-和SO42-四种水溶性离子的排放因子随着燃烧温度的升高,总体上呈下降趋势,燃烧温度由550℃升到650℃,燃烧温度烟煤和无烟煤燃烧PM2.5中SO42-的排放因子分别下降60%和10%。采用主成分分析法筛选出SO42-和NO3-为民用燃煤燃烧烟气PM2.5中水溶性离子的标识组分。(6)不同种类不同地区的民用燃煤燃烧PM2.5中重金属(Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb)排放因子差异较大,总体上As、Pb、Zn、Cr元素的排放因子较高。利用主成分分析法筛选出Pb、Cr和As为烟煤燃烧PM2.5中重金属元素的标识组分,Pb、Cr、Ni和Zn为无烟煤和蜂窝煤燃烧PM2.5中重金属元素的标识组分。(7)构建了烟煤、无烟煤和蜂窝煤燃烧PM2.5中碳组分、水溶性离子及重金属等31种组分的源成分谱,PM2.5化学组分质量还原百分比为50.14%-84.80%。本研究构建的源谱可为大气源解析和制定污染防治对策提供科学依据和数据支撑。
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