带隙可调钙钛矿太阳能电池绿色制备工艺及性能研究

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近十年内,钙钛矿太阳能电池光电转换效率从3.8%迅速增长到25.2%,效率已可与传统硅太阳能电池媲美,展示出极佳的商业应用前景与价值。其中,钙钛矿吸光材料是电池核心,具有极佳的光吸收特性,较小的激子束缚能,独特的双载流子,高载流子迁移率以及可调的光学带隙等特性,备受研究者们的关注。本论文主要聚焦于钙钛矿太阳能电池材料的带隙调控及低毒制备工艺,针对钙钛矿太阳能电池吸光层的组分调控与制备方法,以及新的无毒稳定空穴传输层材料制备与应用等科学问题开展研究工作。主要研究内容及结论如下:1.发明了一种高效稳定甲胺铅碘钙钛矿薄膜及电池的绿色混合反溶剂法制备工艺。利用一种简单的绿色混合反溶剂的方法,通过选用乙酸乙酯及异丙醇替代传统钙钛矿太阳能电池制备工艺中常用的有毒的氯苯为混合反溶剂,最终得到了均一致密且晶界较少的高质量钙钛矿薄膜,并研究了相应的钙钛矿太阳能电池性能。其中,深入探讨了不同组分反溶剂的引入对钙钛矿薄膜光电性能的影响。通过混合反溶剂带来的晶粒增长效应,太阳能电池光电转换效率及稳定性有了明显提升,且器件回滞效应得到有效抑制。优化条件下,获得最佳光电转换效率为18.98%的反式平面钙钛矿太阳能电池。将无封装器件置于干燥环境中,30天内器件效率仍能保持85%左右。2.合成了新型SnS空穴传输材料,并用于反式低带隙Sn-Pb钙钛矿太阳能电池。其中,新型SnS空穴传输材料的引入可以有效控制钙钛矿薄膜形核生长过程,通过改变晶粒成核半径,钙钛矿薄膜晶粒尺寸显著增加,薄膜内的陷阱态密度得到有效抑制,最终得到了高质量的低带隙Sn-Pb钙钛矿薄膜。同时,SnS空穴传输材料的引入有效解决了原有PEDOT:PSS与低带隙Sn-Pb钙钛矿薄膜材料之间能级不匹配的问题,提高了传输材料对钙钛矿薄膜中电荷的提取效率。最终,在最优条件下获得光电转换效率为14.96%的钙钛矿太阳能电池,且电池具有较佳的稳定性及可重复性。3.利用PLD法制备了宽带隙全无机CsPbBr3薄膜,并研究了相应的钙钛矿太阳能电池性能。其中,PLD法的引入避免了溶剂的使用,有效降低了电池制备过程中生物毒性。通过对薄膜生长过程中衬底温度及脉冲激光能量进行控制,薄膜材料的生长过程及结晶取向得到有效调控。同时,系统研究了Bi3+掺杂对CsPbBr3薄膜形貌及结晶性的影响。通过BiBr3掺杂并优化掺杂工艺,有效降低了CsPbBr3薄膜表面针孔密度,得到了具有均一致密形貌的CsPbBr3:Bi薄膜。最后,将所制备的钙钛矿薄膜应用于结构为FTO/NiOx/CsPbBr3/PCBM/BCP/Ag的反式钙钛矿太阳能电池中。这一工作为通过脉冲激光沉积法制备反式纯无机钙钛矿太阳能电池提供了有效借鉴。
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