钙钛矿太阳能电池由于其低成本和高效率等优点受到广泛关注,迅速成为光伏领域的研究热点,被认为是最具发展潜力和应用价值的下一代光伏器件。尽管经过十多年的发展,钙钛矿太阳能电池的转换效率不断取得突破,但是钙钛矿电池从实验室迈向产业化的过程中仍然面临诸多挑战。有机-无机杂化钙钛矿材料对水和氧十分敏感,具有本征不稳定性,导致电池器件性能退化严重,稳定性差,远远不能满足实际应用的需求。此外,为了获得高质量的钙钛矿薄膜,钙钛矿电池的组装和存储通常需要在惰性气体保护下进行,苛刻的工艺也不利于器件的大规模生产和商业应用。同时,对钙钛矿太阳能电池工作机制的认识正逐渐从宏观进入微观,器件中的电子空穴分离、载流子的输运、电荷在界面处的提取与复合等超快动力学过程需要更加深入地研究。利用超快时间分辨光谱准确地了解钙钛矿电池器件中的载流子的超快动力学过程将有助于提高光电转化效率和改善器件的稳定性,为设计出高效稳定的钙钛矿电池器件提供理论上的指导。本文以此为切入点探究空气环境下钙钛矿电池的组装工艺,并通过调控TiO₂/CH₃NH₃PbI₃界面缺陷密度和化学组成进一步提升电池器件的性能,借助飞秒瞬态吸收光谱和瞬态表面光电压测试研究了TiO₂电子传输层及TiO₂/CH₃NH₃PbI₃界面改性对光生载流子的传输和复合的影响。通过优化溶液法CH₃NH₃I浓度,成功地在空气中制备钙钛矿薄膜,组装有效的电池器件,探究溶液法空气中制备钙钛矿电池的最佳条件。尽管通过调节CH₃NH₃I浓度钙钛矿薄膜的质量得到了提升,但仍存在明显针孔,为了解决这一问题,在已优化工艺的基础上引入异丙醇溶液进一步调控钙钛矿薄膜的结晶过程,成功地消除了薄膜中的针孔。基于异丙醇辅助结晶的方法构建了平面型FTO/TiO₂/MAPbI₃/Spiro-OMe TAD/Au电池器件,经过异丙醇优化的电池器件最高效率从12.18%提升至15.10%,并且器件在50%-70%较高相对湿度下储存20天后仍然保持了最初效率值的80%以上。制备高温介孔TiO₂电子传输层并利用稀土元素Er对其进行了掺杂改性,Er的加入抑制了水热法制备过程中TiO₂纳米粒子的团聚,生成更加均一的TiO₂小颗粒。Er的加入抑制了烧结过程中锐钛矿相向金红石相的转变,最终获得了混相的TiO₂电子传输层,混相TiO₂加速了光生电子的提取。在空气中组装的介孔结构的钙钛矿电池器件展现出14.06%电池转换效率,同时在空气环境下经过28天的储存后,电池器件依然可以保持原有效率的80%以上。制备高温平面TiO₂电子传输层利用NH₄F溶液浸泡处理TiO₂电子传输层表面,减少了有机溶剂吸附和表面羟基的残留,钝化了TiO₂表面的氧空位,抑制了钙钛矿电池器件的界面复合。NH₄F溶液处理降低了TiO₂表面功函数,增加了内建电场,加速光生电子的提取,减少电子在TiO₂/CH₃NH₃PbI₃界面的堆积和复合。在NH₄F改性后的TiO₂电子传输层上制备的钙钛矿晶粒尺寸变大,薄膜针孔消除,组装的平面型钙钛矿电池器件的最高效率为15.61%,未经过封装的电池器件在经过28天储存后仍然可以保持原始效率的90%。为进一步降低成本,制备低温平面TiO₂电子传输层并借助紫外-臭氧技术对低温TiO₂薄膜进行表面改性。强紫外线和臭氧可以有效地清除低温制备的TiO₂表面残留的溶剂分子,增加TiO₂基底的润湿性,获得更高质量的钙钛矿薄膜。紫外-臭氧处理TiO₂可以降低其表面功函数,增加TiO₂/CH₃NH₃PbI₃异质结中的内建电场,加速光生电子的提取。同时紫外-臭氧处理可以释放钙钛矿薄膜的残余应力,增加薄膜的稳定性。借助飞秒瞬态吸收光谱和瞬态表面光电压测试研究了紫外-臭氧改性对钙钛矿器件中载流子的提取和复合的影响。紫外-臭氧改性的器件最高效率为18.16%并经过42天的储存器件效率依然可以保持原始效率的90%以上。