论文部分内容阅读
多氯联苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)是典型的氯代有机污染物,具有明显的三致效应,已被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》首批控制名单。土壤是PCBs的主要“汇”,面积广大的水稻田是PCBs重要的受纳体之一。水稻土中PCBs等氯代有机污染物自然脱氯现象已有发现,厌氧环境下,水稻土有机质矿化过程与PCBs厌氧脱氯过程中电子传递的耦合可能是水稻土PCBs厌氧生物脱氯的重要机制之一。但这方面的研究目前尚不多见,关于两个过程的耦合机制也需要进一步探索研究。本论文通过水稻土泥浆培养体系模拟典型高氯代PCBs混合物Aroclor1260及单体同系物PCB116和PCB153在有机质矿化条件下的厌氧生物脱氯过程,考察脱氯反应的特征,比较自然条件与强化有机质条件下的PCBs脱氯反应性能,并通过环境条件变化、脱氯反应电子供体供给、有机质变化等特征探索有机质矿化过程中PCBs厌氧生物脱氯的可能机制;初步建立有机质矿化环境中PCBs微生物混合培养体的富集驯化方法,考察富集培养过程中有机质矿化过程与PCBs脱氯过程的耦合,并对富集培养体中得的微生物群落结构特征进行初步研究。主要的研究结论如下:(1)厌氧环境下水稻土泥浆培养体系中,Aroclor1260在105 d的培养过程中发生了脱氯,主要的脱氯发生于六、七氯代PCBs同系物中。脱氯微生物对矿化产物的消耗,使培养体系pH值持续升高,并维持于适宜脱氯微生物生长的范围内(7.0~7.5)。脱氯培养组中脱氯活动对H2的消耗使其中的H2含量始终低于矿化培养对照组。水稻土泥浆培养体系中溶解性有机碳(DOC)作为体系中可直接供微生物生长利用的碳源物质,含量充足。脱氯培养组中脱氯活动对矿化产物的消耗加快了其中复杂有机物的分解,FT-IR图谱中的主要特征峰相比矿化培养对照组呈现更大的减弱。(2)厌氧环境下水稻土泥浆培养体系中,PCB116和PCB153在124 d的培养过程中发生了脱氯。添加有机肥的强化脱氯组中PCB116和PCB153的消减率显著高于未添加外源有机肥的自然脱氯组,强化有机质条件对两种典型高氯代PCBs同系物均有显著的促进作用。外源有机质的输入使培养体系迅速达到适宜脱氯微生物生长的环境条件(pH、Eh)以及低氢分压环境,并为脱氯反应提供持续的H2作为电子供体使PCBs的厌氧脱氯反应持续进行,加速PCBs厌氧脱氯反应的进行。添加有机肥的强化脱氯组中的DOC含量显著高于自然脱氯组,为微生物的生长提供更为充足的碳源物质。同时,强化脱氯组中脱氯活动对矿化产物的进一步消耗,拉动了有机质矿化的正向进行,使其FT-IR图谱中相关特征峰出现了与自然脱氯组相比更大幅度的减弱。(3)初步建立了产甲烷条件下PCBs脱氯微生物混合培养体的富集驯化方法,以典型PCBs污染水稻土和沉积物为富集培养体分离源,通过2,6-BB和Aroclor1260在产甲烷条件下诱导PCBs脱氯微生物的生长,以60 d为平均周期进行传代驯化。PCBs脱氯富集培养体中驯化得到与PCBs消减相关的菌群并在传代过程中稳定增殖。以乙酸为有机底物的富集培养体的PCBs消减率显著高于以甲醇为有机底物的富集培养体。以乙酸为有机底物时,PCBs对产甲烷活性的前期低剂量促进和后期抑制作用更明显。PCBs脱氯富集培养体中的厚壁菌门(Firmicutes)和绿弯菌门(Chloroflexi)中可能存在较多与PCBs在富集培养体中的转化与消减密切相关的微生物。富集培养体中鉴定到的微生物所在属(genus)分布广泛,并鉴定到与氯代芳香族有机污染物的脱氯直接相关的种属Dehalobacterium和Dehalobacter。