论文部分内容阅读
近年来,随着溴代阻燃剂在世界范围内被逐步禁用,作为其主要替代品的有机磷酸酯(Organophosphorusesters,OPEs)阻燃剂越来越受到人们的青睐。但是,OPEs阻燃剂的广泛应用使得其被引入到环境中,而且OPEs多是以简单的物理添加方式加入材料中,很容易通过磨损、渗滤、蒸发、溶解的途径扩散至环境中;目前,在大气、水体、沉积物、土壤等环境介质中都有OPEs的检出,因此其成为国际环境科学领域的又一新兴污染物。有研究表明,多种OPEs对人体和环境健康存在着潜在危害,其具有致癌性、神经毒性、基因毒性、皮肤刺激性等。太湖流域是中国有机磷酸酯阻燃剂生产和使用的聚集地,而且太湖作为第二大淡水湖泊,是周围居民饮用水的水源地,因此明确太湖及其周边河流中OPEs污染物的分布情况并且探索污染物的来源,对污染物的控制具有重要意义。本论文通过对太湖主要的入湖及出湖河流中表层水和沉积物样品的检测分析,研究了 OPEs在太湖及其周边河流中整体的空间分布特征,并通过多元统计学的方法探索其来源情况。主要研究工作和结果如下:(1)运用SPE-GC-MS的方法检测了水样中的OPEs含量;运用ASE萃取、GPC净化、SPE进一步净化富集的前处理方法,以及GC-MS仪器法检测了沉积物中的OPEs水平。结果表明,在表层水中,∑9OPEs在太湖入湖河流和出湖河流表层水中的浓度范围分别是223.6-2934.2ng/L,340.1-1529.2ng/L;在沉积物中,∑9OPEs分别处于55.5-451 1.Oμg/kg(入湖)和47.3-106.9μg/kg(出湖)的范围内。9种化合物中,氯代OPEs-TCPP和TCEP是浓度较高的污染物。(2)OPEs在太湖及其周边河流的表层水和沉积物中都呈现出明显的北高南低的趋势,即上游污染程度高;从整体的污染水平上看,污染程度较高的区域在无锡的望虞河附近以及常州武进区内的河流。(3)通过PCA-MLR的多元统计方法对太湖及其周边河流的表层水样品中的9种OPEs进行来源分析,结果表明主要可分为5种来源组成,其中PC1(反映了几种主要的污染化合物来源情况),PC3(反映大多数非氯代的OPEs来源情况),PC5(主要反映了 TEHP和TPPO的来源情况)这三个主成分对∑9OPEs的贡献率较大,分别为55.7%、15.9%和28.4%。(4)对太湖及其周边河流的沉积物样品进行PCA-MLR分析,得到三种来源组成,PC1(主要反映TnBP、TEP、TCEP的来源情况)对总浓度的贡献率为65.6%,PC2(主要反映TCPP和TPrP的来源情况)的贡献率为34.4%,PC3(主要反映TPhP、TPPO、TEHP和TDCP的来源情况)贡献较小。(5)对选定区域的入湖河流水样、雨水样品、污水处理厂出水样品进行综合分析,结果表明,雨水中TPrP、TPhP、TEP这三种化合物浓度水平要高于其他样品,同时雨水和污水处理厂出水中的OPEs的整体污染水平要高于河流水样,表明雨水和污水处理厂的出水可能是河流中OPEs的来源。