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本文针对氨驰放气水合物生成条件,水合物法分离氨驰放气和相平衡,分离过程中四氢呋喃的损失量及液相流体起泡性等问题进行了实验研究和计算,并对氨驰放气分离的过程进行了模拟,主要内容如下: (1)采用恒温压力搜索法对NH3+H2O、NH3+H2O+THF体系中甲烷水合物的生成条件进行了一系列的实验测定。结果表明,四氢呋喃的存在大大降低了水合物的生成压力。氨的加入对甲烷水合物生成有一定的抑制作用,并且随着氨浓度的增加,抑制作用越明显。采用Chen-Guo模型对甲烷水合物在氨水中生成条件进行了计算,得到了较为满意的计算结果,平均误差为2.71%。 (2)采用恒温恒压法测定了NH3+H2O+THF体系氨驰放气水合物的生成动力学及分离相平衡数据。考察了系统压力、温度、初始气液比等因素对水合物生成速率、分离效率、氢气回收率的影响。结果表明,在气液比为110,压力为7MPa,温度为281.15K时,水合物的生成速率及分离效果较为满意。 (3)对气液逆向接触过程中四氢呋喃的气相损失量进行了实验研究,测定了不同温度(287.15-305K)、不同气相流量条件(1-3m3/h)时四氢呋喃的损失量,考察了温度和气相流量对四氢呋喃损失量的影响;通过相平衡计算得到了塔板上气液两相达到平衡时四氢呋喃的损失量;对塔板上流体接触过程的不平衡程度进行了计算。 (4)对十二烷基硫酸钠、四氢呋喃和水溶液体系的起泡性能进行了实验研究,分别研究了281.15K、284.15K、293.15K,十二烷基硫酸钠浓度为300mg/kg,500mg/kg,800mg/kg,1500mg/kg时四氢呋喃浓度对体系起泡性能的影响;另外对两种消泡剂和抑泡剂的效果进行了实验研究,根据实验结果选出了适宜的消泡剂。 (5)提出了四氢呋喃和氨存在条件下(CH4+N2+Ar+H2)气体混合物的水合物生成机理,并以基础水合物生成过程的Gibbs化学位差作为反应推动力建立了水合物生成动力学模型,将计算值与文献值进行了对比,得到了较为满意的结果。 (6)对四氢呋喃和氨存在时,水合物法分离(CH4+N2+Ar+H2)气体混合物过程进行了非平衡级模拟,采用绝热操作和恒温操作两种方式预测计算了不同操作条件对分离效果、温度分布、热量分布等的影响,为工业应用打下了基础。