中国的能源消费和电厂的装机容量现状造成大量的CO2排放，严重危害大自然的环境和人类健康。为了降低CO2的排放，可将其转化为有价值的化学物质，如甲酸。然而，CO2没有能量含量，是非常稳定的无反应性分子，将其还原为甲酸是极具挑战性的，因此需要寻找一种高活性的催化剂来促进CO2转换成甲酸反应的发生。本文基于第一性原理和密度泛函理论研究了不同类型石墨烯基单原子催化剂对CO2的吸附特性，包括钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)6种过渡金属和11种石墨烯衬底组成66种不同的催化剂。研究结果表明：金属原子的吸附高度和锚定键长遵循Ti＞V＞Cr＞Mn＞Fe＞Co，而催化剂的结合能遵循Ti＞V＞Co＞Fe＞Mn＞Cr，每个催化剂的结合能都足够满足催化剂的稳定性；当催化剂是单缺位构型时，CO2的吸附距离与吸附能呈负相关；通过电子性能的分析发现CO2与催化剂之间发生了电荷转移，CO2作为电子受体接受电子，金属原子和石墨烯衬底作为电子供体提供电子，EDD图和DOS图分析证明了CO2吸附在金属掺杂的石墨烯基催化剂上是电荷转移和分子杂化共同作用的结果，并且对于效果好的催化剂构型可以激活CO2，有助于促进接下来还原反应的进行。
　　通过对比各催化剂的结合能以及对CO2的吸附特性，发现Ti@DV-N4催化剂不论是在本身的稳定性上还是对CO2的吸附上都表现出了优异的性质。同时石墨烯衬底缺位的存在和氮原子的修饰使其对CO2保持着强力的活化作用，因此选择Ti@DV-N4作为CO2还原成甲酸反应的催化剂。利用CI-NEB计算方法对CO2进行还原反应的计算，得出两条E-R机制的反应路径(PathⅠ和PathⅡ)，并对反应的结构参数和能量变化进行了详细介绍。结果表明反应过程可以分成两个阶段，分别生成中间产物COOH*和甲酸。通过对比每条反应路径各个状态能量的变化，发现氢气的裂解是整个E-R反应机制的速率决定步骤，两条反应路径的反应能垒分别是1.38eV和2.42eV，因此PathⅠ是CO2还原反应的最优路径。本文通过理论计算，为找出能将CO2还原成甲酸的有效催化剂提供了理论支持。