论文部分内容阅读
煤矸石(CG)是目前我国储量和危害较大的固体废弃物之一。如何“变废为宝”、提升煤矸石的附加值以及拓宽煤矸石的应用领域引起社会的广泛关注。煤矸石具有丰富的元素组成和独特的化学结构,充分利用煤矸石的有效化学成分、挖掘其独特化学结构的重要作用是合理消耗煤矸石的有效措施。本文首先利用未经任何改性和修饰的天然煤矸石作为催化剂,与酒石酸共存时在可见光条件下实现了对水体系中重金属离子Cr(VI)的高效还原。利用X-射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)等测试手段分析了不同煅烧温度下煤矸石的表面特性和化学组成;研究了不同煅烧温度对煤矸石还原Cr(VI)的影响;通过捕获实验和电子自旋共振(ESR)确定了参与Cr(VI)还原过程中的主要活性物种。结果表明:煤矸石表面羟基通过对酒石酸和氧气的吸附作用促进了超氧自由基(O2·-)的产生,从而大大提升了煤矸石对Cr(VI)的还原效率。其次,使用天然煤矸石活化过硫酸盐(PS)实现了对抗生素盐酸四环素(TC)的高效降解。通过XRD、FT-IR、XPS、比表面仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)分析了煤矸石在降解TC前后微观结构的变化。探讨了各实验参数,如煤矸石焙烧温度、煤矸石投料、过硫酸盐使用量、pH值、盐酸四环素的初始浓度和无机阴离子对催化效率的影响;分析和确定了煤矸石在降解TC过程中产生的主要活性物种。结果表明:煤矸石表面的负电荷特性和表面羟基是活化过硫酸盐降解TC的关键因素。最后,以煤矸石为载体制备了杂多酸铵盐/煤矸石复合物(NH4-HPW/CG)。通过XRD、FT-IR、XPS、透射电子显微镜(TEM)、BET、热重-示差扫描量热分析(TG-DSC)等手段表征了样品的微观结构和物理化学特性;以抗生素环丙沙星(CIP)作为目标污染物研究了复合物的吸附性能;探究了吸附剂用量、pH值、CIP浓度及NH4-HPW与CG比例对吸附效果的影响;研究了吸附过程中的动力学及吸附特性。结果表明:复合物具有更多的负电荷和更大的比表面积是其吸附性能提升的主要原因。