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随着国民经济迅速发展,大气污染已逐渐成为我国环境污染中的突出问题之一,其中工业废气是大气污染的主要来源,而工业废气中尤以挥发性有机废气(VOCs)污染最为严重,其主要来源是化工、电子、医药、涂料、新材料制造等行业。大多数的VOCs具有毒害作用,甚至具有致癌性,对人体健康造成极大伤害,因此挥发性有机污染物的控制与治理工作已列为气体环境保护的重点任务之一。现有VOCs治理技术主要有热力燃烧、吸附回收、催化燃烧、生物降解等,其中催化燃烧法因起燃温度低、运行稳定、净化效率高、能耗低、无二次污染、适用范围广等优点,已在欧洲、美国、日本等国广泛应用。目前,催化燃烧法已成为有机废气治理研究、应用的主流和发展方向,而催化燃烧法的技术核心是开发与应用高效催化剂。按现有催化剂所含活性组分分类,催化剂可分为贵金属催化剂和非贵金属氧化物催化剂两类。贵金属催化剂VOCs去除率高,但价格昂贵,成本高;非贵金属价格低廉,但大部分易中毒,而抗中毒性能是考察催化剂寿命及工业应用化的关键因素。 本论文以铜基氧化物为基础,考察三种不同类别催化剂(PdO/CuO/SnO2系列催化剂,CuO/V2O5系列催化剂,La-Cu-Co-O/PdO系列催化剂)催化燃烧VOCs的性能及抗硫稳定性能,优化催化剂材料体系的最优工艺参数,筛选出兼具优良催化活性及抗硫性能的催化剂。以苯为催化燃烧探针反应物,运用XRD、BET、SEM等技术手段对催化剂进行表征与分析,探索催化剂的催化活性及抗硫性,为高效催化燃烧VOCs的催化材料提供新思路,以取得自主知识产权和国际先进水平的VOCs催化燃烧催化剂制备技术,为实现其应用化国产化提供理论依据和技术支撑。本文的主要研究结果如下: (1)以γ-Al2O3为载体,采用过量分步浸渍法制备PdO/CuO/SnO2/γ-Al2O3系列催化剂(PdO/SnO2/γ-Al2O3, PdO/CuO/γ-Al2O3, PdO/γ-Al2O3, CuO/SnO2/γ-Al2O3和PdO/CuO/SnO2/γ-Al2O3催化剂),并测试催化剂的催化燃烧活性及抗硫稳定性能。实验结果表明,CuO/SnO2/PdO/γ-Al2O3催化剂催化氧化苯的活性及抗硫稳定性能最佳,350℃反应条件下的催化氧化效率达到95%以上,通入100 ppm二氧化硫30 h后,催化剂的催化效率依然保持稳定,无明显中毒现象。此现象表明,铜的掺入有利于提升催化剂的催化活性,锡的掺入有利于提升催化剂的抗硫性能但对催化活性的提升无益;贵金属的掺入能大幅度提升催化剂的催化活性与抗硫性能。 (2)以γ-Al2O3为载体,采用过量分步浸渍法制备一系列CuO/V2O5/γ-Al2O3催化剂,并探讨铜钒摩尔比和焙烧温度对催化剂催化活性及抗硫性能的影响。实验发现n(Cu)∶n(V)=4∶6,焙烧温度500℃条件下所制备的CuO/V2O5/γ-Al2O3催化剂具有最佳的催化氧化活性及抗硫性能,此结果表明过渡金属钒具有良好的抗硫性能。除此之外,本章节初步探讨钒类催化剂对生态环境的影响。实验结果表明,钒类催化剂中的活性成分在高温条件下易与载体脱离进入生态循环系统造成环境污染。另外,废弃的催化剂若暴露于开放室外环境中也会导致毒性活性成分进入土壤及水循环系统对生态环境造成危害。 (3)以堇青石为载体,采用过量浸渍法制备一系列La-Cu-Co-O/PdO/堇青石催化剂,并探究焙烧温度、焙烧时间和贵金属(PdO)负载量等制备条件对催化剂催化活性及抗硫性能的影响。实验结果表明,当焙烧温度500℃,焙烧时间5h,PdO负载量为0.08wt%时,La-Cu-Co-O/PdO催化剂的催化活性及抗硫稳定性能最佳,350℃反应条件下苯完全转化为H2O和CO2,通入100ppm二氧化硫30h后,催化剂的催化性能保持稳定,无遇硫中毒现象。