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SO2和NOx是主要的大气污染物,导致雾霾和酸雨的频发,严重危害生态环境和人类健康。电晕放电法脱除NO和SO2具有工艺简单和阻力损失小等优点,但存在着能耗高、氨逃逸等问题。化学络合催化脱除NO和SO2,具有效率高,且理论上不消耗液相催化剂等优点。因此,若将两者优点结合,将会产生理想的效果。本文采用电晕放电与化学络合脱除烟气中NO和SO2,研究了水流量、络合吸收剂、电压、溶液pH、添加剂、NO初始浓度、模拟烟气流量对NO脱除效率的影响,考察了电压、水流量、pH、乙二胺合钴浓度、气流量、SO2和NO初始浓度等因素对同时脱除NO和SO2的效率影响,测定分析了脱除SO2和NO反应产物,建立协同脱除NO的传质模型、探究了化学络合脱除NO和SO2过程的宏观动力学,得到主要结论如下: (1)实验研究了协同脱除因素对NO脱除效率的影响,得出:NO脱除效率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度的增加而增大,随着NO初始浓度、模拟烟气流量的增大而下降。溶液pH值对NO脱除效率影响甚大,吸收剂为Co(en)33+和H2O2/Co(en)33+时,对应的NO最高脱除效率的pH分别为12和10。乙二胺合钴能够显著提高NO脱除效率,放电电压为25 kV,Co(en)33+浓度为0.02 M,NO脱除效率可达到70.1%,对应的能耗效率为23.4 gNO/kWh。当吸收剂为H2O2/Co(en)33+,放电电压为25 kV,H2O2浓度为4%,NO脱除效率可达76.5%。 (2)实验研究了协同脱除因素对NO和SO2同时脱除效率的影响,得出:随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度和溶液pH的增加,NO的脱除效率随之升高,SO2和NO初始浓度和模拟烟气流量增大时将导致NO脱除效率下降。SO2脱除效率随着电压和水流量的增加而增加,随气流量增大而减少。乙二胺合钴浓度、SO2和NO初始浓度及溶液pH对SO2脱除效率影响很小,溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的脱除效果。当乙二胺合钴浓度为0.02M,尿素浓度2%,Mn2+浓度为0.02 M时,NO、SO2脱除效率可分别达到68%和94%,电压为25 kV,对应能量消耗依次为22.2 gNO/kWh和75.2 gSO2/kWh。测定分析了协同脱除反应产物成分,得出:放电电压为25 kV时,单独脱除NO的产物为NO3-,同时脱除NO和SO2的产物为NO3、SO42-;而无放电时,单独脱除NO的产物为NO2-、NO3-,同时脱除NO和SO2的产物为SO42-、SO32、NO3、NO2-。 (3)建立与验证了电晕放电协同乙二胺合钴脱除烟气中NO传质模型,结合双膜理论,探究了NO在电场作用下的迁移过程和液相中的化学反应,结果发现:NO脱除效率随着放电电压,乙二胺合钴浓度的增加而增加,NO脱除效率随着水流量的增加而缓慢增加。模型计算结果与实验数据基本相吻合。 (4)研究了化学络合脱除SO2和NO的反应级数,反应速率及表观活化能,结果发现:在Co(en)33+和Mn2+脱除NO和SO2反应过程中,可分为快速反应区和慢反应区,通过实验数据可计算NO和SO2的反应级数,反应速率常数及表观活化能。