准二维有机-无机杂化钙钛矿中的瞬态物理过程研究

来源 :河南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jianjian1985
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近年来,有机-无机杂化钙钛矿类光电转换材料以其优异的特性(主要是较宽的吸收、较长的载流子寿命、较长的载流子扩散距离和双向载流子传递机制、较高的载流子迁移率和小激子束缚能等优势),广泛地应用于太阳能电池,激光器,发光二极管,光电探测器,光敏晶体管等众多光电器件当中。但是传统三维钙钛矿体材料对大气湿度的稳定性较差这一弊端严重的阻碍了它们的应用。相比之下,近几年横空出世的准二维有机-无机杂化钙钛矿材料结合了三维体相有机-无机杂化钙钛矿和纯二维钙钛矿的优点,具有优异的光电性质(优良的热稳定性、高规则性、较大的激子结合能等),并且由于其良好的自组装性和成膜性便于加工生产。因此,目前该材料凭借上述优势和其在光电转换器件方面非同一般的表现而得到广泛关注。然而,我们对准二维钙钛矿这一半导体材料的电子、声子等物理性质研究极少,准二维钙钛矿内部的光电物理机制仍然是存在争议、晦暗不清的。本论文以准二维钙钛矿(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2(MA)n-1PbnBr3n+1准二维有机-无机杂化钙钛矿为主要研究体系,利用时间分辨瞬态吸收光谱技术,探究了材料内部的超快相干声子动力学和激子的转移动力学等内部物理机制,并得到如下研究结果:1.利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱发现了准二维钙钛矿(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2PbBr4薄膜光谱中的振荡现象。并以此现象为切入点,通过改变激发波长、激发脉冲能量的瞬态吸收实验探讨了(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2PbBr4薄膜光谱这一振荡现象的内部物理机制。结果表明,光谱中振荡现象的来源是准二维钙钛矿(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2PbBr4内部的强库仑相互作用所导致的相干声子振荡;此外,还利用改变激发脉冲偏振态的瞬态吸收光谱实验探究了材料的各向异性,结果显示相干声子振荡无各项异性。2.利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱发现了准二维钙钛矿(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2(MA)4Pb5Br16材料的低阈值激光发射现象。并利用激发脉冲能量连续变化的变激发光强稳态荧光光谱得到材料的激光发射阈值仅约为12.11μJ cm-2;而后分别通过有无达到阈值能量密度激发的瞬态吸收实验,研究探讨了准二维钙钛矿材料(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2(MA)4Pb5Br16的激子动力学过程,观察到了光学增益的建立过程,并明确指出了准二维钙钛矿中从小n值到大n值相的超快电子转移过程对粒子数反转和光学增益产生的贡献。此外,结果表明准二维钙钛矿(C6H5CH2CH2NH3,PEA)2(MA)4Pb5Br16材料的低阈值激光发射现象的物理本质是自发受激辐射放大,并不是真正的激光。
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