【摘 要】
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随着资源紧张与环境危机的日益加剧,作为一种新兴储电器件,超级电容器拥有极快的充放电速度与长循环低衰减特性,这引起了人们的广泛重视。尽管绿色植物拥有自然有序的细胞构造,可以作为生产超级电容器用活性炭电极的良好前驱体,但是植物中通常含有许多杂质,致使植物基活性炭的均一性不高,所生产的活性炭无法达到商用超级电容器活性炭的生产标准。因此,本研究基于植物特征甄选出合适的植物原料,在通过热解工艺制备活性炭的同
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随着资源紧张与环境危机的日益加剧,作为一种新兴储电器件,超级电容器拥有极快的充放电速度与长循环低衰减特性,这引起了人们的广泛重视。尽管绿色植物拥有自然有序的细胞构造,可以作为生产超级电容器用活性炭电极的良好前驱体,但是植物中通常含有许多杂质,致使植物基活性炭的均一性不高,所生产的活性炭无法达到商用超级电容器活性炭的生产标准。因此,本研究基于植物特征甄选出合适的植物原料,在通过热解工艺制备活性炭的同时耦合多种提质改性工艺,实现对植物基活性炭多方面性能的协同调控。依据低无机盐的生长环境、短暂生长周期以及天然微米级的薄壁组织、输运组织的选择标准,筛选出以绿豆芽为代表的衍生类植物作为活性炭电极前驱体。通过碳化-KOH活化法来制备绿豆芽基活性炭,在碱碳比为5时,绿豆芽基活性炭（MBS-5）的比表面积和孔容分别为3314.38 m2·g-1和2.289 cm3·g-1,MBS-5中的微孔与介孔分布于0.5～0.8 nm和2～4nm。在6MKOH中,双电极体系中,MBS-5的比电容达到295 F·g-1（0.5A·g-1）,电容为初始值的93.7%（5000次循环5 A·g-1）。采用（超声协助）酸洗、（超声协助）乙醇提取工艺对绿豆芽中的金属离子和醇溶性后含物进行脱除,并通过碳化-KOH活化法制备活性炭。经过乙醇提取预处理制备的活性炭（MBSE-5）微介孔数目增加,比电容为357 F·g-1（0.5 A·g-1）,经过酸洗预处理后制备的活性炭（MBSA-5）的微孔含量增加,介孔减少,大电流下电容衰减明显。超声的引入加快了反应速率,经过超声酸洗预处理后制备的活性炭（MBSAU-5）金属离子含量符合相关文件GB/T 37386-2019中的要求。以绿豆芽为原料,采用H3PO4-KOH两步活化法对活性炭孔结构进行改性,通过正交实验法探究了 H3PO4浸渍温度、H3PO4浸渍比、碳化温度、碳化时间、KOH浸渍比等因素对活性炭孔结构参数的影响,最佳工艺参数为:H3PO4浸渍比1.2:1、浸渍温度100℃、碳化温度550℃、碳化时间60 min、KOH浸渍比4。最优参数下制备的样品HPK的比电容为349 F·g-1（0.5 A·g-1）,电容为比初始值的94.6%（5000次循环5 A·g-1）。采用KOH活化协同三聚氰胺氮掺杂工艺对绿豆芽基活性炭进行表面化学改性,在三聚氰胺与碳化样质量为1:7时,制备的氮掺杂绿豆芽基活性炭MBSN1:7比电容为41 1 F·g-1（0.1 A·g-1）,MBSN1:7 的比电容为初始值的 96%（5000 次循环 5 A·g-1）。综上所述,本文提出了以绿豆芽、黄豆芽、豌豆芽、花生芽等植物为代表的“衍生类植物”这一概念,选取绿豆芽作为活性炭前驱体,采用碳化-KOH活化法制备活性炭。为了提高活性炭的均一性,采用（超声协助）乙醇提取、（超声协助）酸洗工艺对豆芽中的醇溶性后含物、金属离子进行预除杂。为了探究绿色清洁的活性炭合成工艺、孔结构优化以及表面化学改性机理,先后引入H3PO4-KOH两步活化法和活化协同氮掺杂工艺对豆芽活性炭进行孔径调控与表面化学改性。研究结果为生物质多层次高价值利用与活性炭生产工艺优化提供了参考。
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