聚丙烯填充及共混体系流变行为研究

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聚丙烯由于其力学性能优异,耐热性好且易于加工成型等优点而具有广泛的应用价值。但其韧性较差,尤其是在低温下易脆断,对缺口敏感,使得改性聚丙烯成为研究的热点。而聚丙烯改性材料的成型加工离不开理论的指导,因此,对聚丙烯改性材料的流变学研究具有重要的意义。本文主要采用恒速型毛细管流变仪和旋转流变仪,研究了无规共聚聚丙烯(PPR)、高熔体强度聚丙烯(HMSPP)、及其碳纳米材料填充体系和共混体系的流变行为,从以下四个方面进行讨论。(1)选用了两种不同分子结构的聚丙烯(PPR,HMSPP),探究了分子结构、分子量及分布、温度及毛细管长径比的不同对聚合物入口压力不稳定性、挤出畸变现象、剪切黏度、拉伸黏度及动态流变行为的影响。结果表明:HMSPP的长支链结构有利于入口压力的稳定,并使得聚合物在较高的剪切速率下不会发生熔体破裂现象,而毛细管长径比的不同对聚合物入口压力不稳定性的影响较小。HMSPP的长支链结构使得聚合物熔体在拉伸作用下表现出应变硬化现象,而线性分子结构的PPR则表现为拉伸软化现象。(2)选用了三种不同维度的碳纳米填料。通过熔融共混的方法分别制备了无规共聚聚丙烯(PPR)与多壁碳纳米管(MWCNTs,一维)、石墨烯(FLG,二维)以及炭黑(CB,三维)的纳米复合材料。探索化学组成相同,结构不同的碳纳米填料对聚丙烯流变行为特别是应变硬化行为的影响。结果表明:填料维度的不同对PPR填充体系的黏度产生不同的影响,一维填料MWCNTs的加入使得填充体系表现出明显的应变硬化现象,这是由内部填料网络的形成引起缠结点的增多而引起的。而PPR/FLG和PPR/CB复合材料的拉伸黏度仅随填料组分的增多而增大,并未表现出应变硬化现象。根据分子结构和聚合物链的运动,提出了填料对复合材料应变硬化现象的影响机理。(3)为了深入的研究多壁碳纳米管(MWCNTs)对PPR填充体系流变行为的影响,本文选用了三种不同毛细管长径比的MWCNTs通过熔融共混的方法制备PPR/MWCNTs复合材料。结果表明:只有当MWCNTs长径比达到一定值时,复合材料才会表现出应变硬化现象,并对硬化机理进行了讨论。同时MWCNTs长径比的不同对复合材料的动态流变行为也产生了重要的影响。(4)研究了聚丙烯共混体系的流变行为。结果表明:DSC测试以及Cole-cole图表明PPR与HMSPP具有良好的相容性;PPR/HMSPP共混体系的n值随PPR组份含量的增大而减小;PPR/HMSPP共混体系的剪切黏度符合Utracki理想黏度加和公式;PPR/HMSPP共混物的拉伸黏度表现出复杂的变化规律,当HMSPP组份含量大于50wt%时,PPR/HMSPP共混物在较低的拉伸速率下表现出“应变硬化”现象;当PPR/HMSPP共混物中添加少量的PPR时,其应变硬化现象变得更加明显,对硬化机理进行了讨论。
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