Mn、Fe基复合纳米金属氧化物的制备及其NH3-SCR反应特性研究

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大气污染物对人类的生活带来了很大的影响,氮氧化物便是其主要污染物之一。如何有效的降低大气中氮氧化物的排放已成为迫在眉睫的问题。选择性催化脱硝(SCR)技术因其高效且技术成熟,已成为烟气脱硝最有有效的方法。而脱硝催化剂性能的研究一直是SCR研究的重点。商用催化剂在其低温段脱硝效率不高、催化剂活性分散较差、催化剂易中毒等仍是SCR脱硝催化剂面临的主要问题。本文主要围绕不同结构的Mn、Fe基复合纳米金属氧化物催化剂进行研究。并通过H2-TPR、NH3-TPD、XPS、XRD、原位红外、SEM和TEM等表征对其机理进行探究。首先,通过水热法制备了具有核壳结构的MnFeOx@TiO2催化剂,并通过与MnFeOx/TiO2催化剂进行对比研究其脱硝效率和抗K毒化作用。研究发现MnFeOx@Ti O2催化剂在脱硝效率和抗K毒化作用上均有很大提高,特殊的结构使得其具有更大的比表面积、更强的氧化还原能力、更多的酸位点,相比于MnFeOx/TiO2催化剂有明显的优势。通过原位红外发现反应存在E-R和L-H机理协同进行,特殊结构提高了L-H机理的占比,促进反应更高效进行。其次,通过两步水热法合成均匀分散的MnOx@FeOx催化剂,并对其抗SO2性能就行了研究。具有核壳机构的MnOx@FeOx催化剂具有优异的催化性能,且抑制了表面硫酸盐的形成,在抗SO2毒化作用有很大提高。通过表征发现核壳结构表现出更好的物性结构和化学性质,从而揭示了其反应机理。之后,本文还通过不同方法合成具有立方体结构的MnFeOx-Cube、二维有序的2D-MnFe2O4和三维有序的3D-MnFe2O4,相比于普通Mn、Fe基催化剂均显示出更好的脱硝效率。并通过表征研究表明具有特殊结构的催化剂在氧化还原性、对NH3和NO的吸附能力都有很大的提高,促进反应的进行,提高脱硝催化效率。
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