Mn/堇青石催化剂的制备与性能研究

来源 :武汉理工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:lihonggeng
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水泥窑尾气中氮氧化物(NOx)排放量的治理和控制已成为目前限制水泥行业发展的关键因素,分级燃烧技术和SNCR(选择性非催化还原)脱硝技术的应用虽然在一定程度上可以缓解NOx减排给企业所带来的压力,但是要真正实现水泥行业的可持续性发展,脱硝效率更高、更稳定、更为环保的低温(<200oC)SCR(选择性催化还原)脱硝技术的研究和开发成为了水泥行业未来NOx治理的主要方向。堇青石多孔陶瓷因具有良好的抗热冲击性、较低的热膨胀系数、高化学稳定性和较好的机械强度等优异性能而成为良好的催化剂载体。本文首先以偏高岭土、石英砂和氧化镁为原料,炭粉和淀粉为造孔剂,通过固相合成法制备了堇青石多孔陶瓷,并通过XRD、SEM、BET等测试手段探究了烧结温度、造孔剂种类和添加量、酸处理时间等因素对于堇青石多孔陶瓷性能的影响,结果发现:当烧结温度为1300oC、造孔剂为炭粉且添加量为8%时,得到的堇青石具有良好的性能,其吸水率、气孔率、抗折强度和热膨胀系数分别可达23.29%、37.18%、18.66 MPa、2.96×10-6/K。适当的酸处理有助于堇青石表面孔结构的丰富且能大幅提升其比表面积,酸处理时间以2 h为宜。以堇青石为载体,硅溶胶为胶黏剂,通过浸渍涂覆的方式制备Mn/堇青石低温SCR脱硝催化剂的最佳制备工艺为:硅溶胶的用量为硅溶胶体积(ml)与催化剂MnOx质量(g)比为2:1、催化剂负载量为15%、热处理温度为300oC。此条件下制备得到的Mn/堇青石催化剂在180oC时的脱硝率为82.4%,催化剂负载牢固度可达90%以上。对堇青石载体进行酸处理可以小幅提升样品的脱硝性能和催化剂负载的牢固度。以堇青石为载体,通过溶胶-凝胶浸渍的方式制备Mn/堇青石低温SCR脱硝催化剂的最佳制备工艺为:浸渍次数为5次,焙烧温度为500oC,此时催化剂的负载量可达到10.13%,180oC时的脱硝率为78.6%,催化剂负载牢固度达到92.5%;对堇青石载体进行酸处理不仅可以提升催化剂的负载量,缩短制备周期,也有助于催化剂在载体表面的分散,从而提升其负载牢固度,酸处理后的堇青石载体浸渍3次后催化剂负载量就可达到13.36%,180oC时的脱硝率为81.2%,催化剂负载牢固度超过95%。两种制备工艺得到的Mn/堇青石催化剂的脱硝性能和负载牢固度均较好且相差不大,但是浸渍涂覆制备工艺得到的Mn/堇青石催化剂具有更好的抗SO2中毒能力,主要原因是硅溶胶对于催化剂的包裹对催化剂起到了一定的保护作用。同时,浸渍涂覆工艺具有更好的经济适用性,因此具备更好的应用前景。
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