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近地面大气中的CO2浓度直接受到局地碳排放源(或汇)和大气传输作用的影响,其时空分布变化特征包含了地表碳源、汇和大气水平、垂直输送的演变信息。因此,研究近地面CO2浓度的时空分布变化对理解大气中CO2的传输机制和碳源汇反演研究具有重要意义。本文基于北京中科院大气所铁塔观测站点(39°58′N,116°22′E)、合肥中科院安光所观测站点(31°55′N,117°10′E)、以及GLOBALVIEW提供的近地面CO2浓度等观测数据,结合3维大气化学传输模式GEOS-Chen模拟,研究分析近地面CO2浓度的时空分布变化特征及其动力和化学机制,并在此基础上初步实现基于集合卡尔曼滤波的全球碳源汇反演(空间分布和源、汇强度)。 通过分析现有的影响大气中CO2浓度的不同类型碳排放源(或汇)数据发现,矿物燃料燃烧和水泥生产是人类活动造成的最大CO2排放源,其平均年际增长率约0.01Gtyr-1,平均季节变化幅度为2.5-3TgC,且存在年代际的变化,而海洋是吸收CO2的主要碳汇,全球海洋吸收1.4Gt Cyr-1,与其他研究相比,此数据数值偏小,其季节变化振幅为0.07Gt C;生物质燃烧年均碳排放2.4Gt Cyr-1,其季节变化特征呈现双峰结构,振幅约0.2Gt C,生物燃料燃烧排放有增加趋势,年均排放约0.8Gt Cyr-1;陆地平衡生物圈全年排放贡献接近0Gt Cyr-1,季节变化幅度0.03Gt C,夏季表现为汇,其他季节是源,其日变化振幅约0.015Gt C;而陆地净交换碳通量,在除去生物质燃烧和生物燃料燃烧源之后,年均排放约-2.1Gt Cyr-1。同时,利用Elman人工神经网络预测的矿物燃料燃烧排放源和原始源在空间分布和时间变化上有较好的一致性,基于两者的全球CO2浓度模式模拟结果平均偏差在±1ppmv以内。 由观测数据分析得知,合肥地区近地面CO2浓度日变化振幅(约30ppmv)大于北京地区(约23ppmv),其主要影响因素是局地生态系统活跃性差异,合肥地区下垫面植被更加丰富,北京地区则位于城市中心。另一方面,模式模拟得到的CO2浓度日变化位相与观测值基本一致,但模拟的CO2浓度日变化振幅小于实际观测结果。研究表明,GEOS-Chem模式具有模拟局地近地面CO2浓度日变化的能力,但模拟结果和观测值的差异仍然存在。通过对近地面CO2浓度的分析发现,在天气过程时间尺度下大气水平和垂直方向的传输作用最强可引起局地近地面CO2浓度约20ppmv的变化,在8天时间尺度内,气象场(水平和垂直)变化主导的近地面CO2浓度变化幅度为2%-3%。从碳源、汇角度分析,其对近地面CO2浓度变化的影响在天气时间尺度下并不明显,该时间尺度下近地面CO2浓度的时空分布更多受影响于气象场的演变。而利用模式模拟对影响北京地区近地面CO2浓度的区域碳源敏感性分析结果表明,我国天津-河北、山西-陕西、东北和南部地区的矿物燃料燃烧碳排放是引起北京地区近地面CO2浓度增加的主要贡献者,其导致北京地区2012年近地面CO2浓度增加幅度约为10ppmv month-1。 结合全球3维大气化学传输模式GEOS-Chem和GLOBALVIEW-CO2提供的CO2浓度观测数据,初步实现基于集合卡尔曼滤波变换方法(ETKF)对全球碳源和汇的反演过程,同时对影响反演结果的各个驱动因子进行敏感性分析。结果表明:反演得到的2012年全球后验碳通量为:3.61±0.8Gt Cyr-1,全球先验碳通量为:4.58±1.9Gt Cyr-1,两者相比而言,先验碳通量估计结果偏高,而反演结果的不确定性明显减少,初步反演结果在一定程度上表现合理。在此基础上利用GLOBALVIEW观测数据对反演结果进行验证,结果显示:后验碳通量模拟结果与观测值一致程度更好,而先验碳通量的模拟结果偏高,进一步证实反演结果的可靠性。同时敏感性分析表明,集合卡尔曼滤波方法对先验通量的不确定性更为敏感,先验通量不确定性变化引起的后验通量变化幅度约是观测误差引起其变化的5倍左右,另一方面,随着集合数目在合理范围内的增加,后验通量不确定性逐渐减小,集合数目的正确选取对反演结果有重要影响。