二氧化硅复合气凝胶微球的制备及其性能研究

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芳香族有机化合物毒性大、少量存在即可导致严重的环境问题,因此去除此类有机污染物日益重要。吸附法是目前最常用的方法,气凝胶粉体因具有比表面积大等优点被广泛使用,但其仍存在吸附量小、不易从水体中脱除等缺陷;气凝胶微球具有比表面积大、流动性好、易于从水体中脱除且不会对环境造成二次污染而具有很好的发展前景。本文以硅溶胶为原料,采用W/O乳液法,结合溶胶-凝胶工艺制备二氧化硅气凝胶微球。在此工艺基础上,通过向硅溶胶中掺杂不同的碳源:氧化碳纳米管(CNTs-COOH)、氧化石墨烯(GO),经过洗涤、溶剂置换、表面改性、真空干燥,高温处理得到碳纳米管/二氧化硅复合气凝胶微球(CS-CAMs)、石墨烯/二氧化硅复合气凝胶微球(GS-CAMs)。通过堆密度、氮气吸附-脱附等测试,选择最佳配比的CS-CAMs、GS-CAMs,分别与碳纳米管(CNTs)、石墨(G)、SiO2气凝胶微球进行对比,研究其在不同温度下对不同浓度的甲苯、苯酚水溶液的吸附性能,并从吸附热力学、吸附动力学探讨其吸附机理。研究结果表明:所制备的二氧化硅气凝胶微球的松散堆密度为270 kg/m3,比表面积、平均孔径分别为286 m2/g、16.24 nm;对不同温度下不同浓度的甲苯、苯酚水溶液的最大饱和吸附量分别为181mg/g、137mg/g。掺杂不同含量CNTs-COOH制备的CS-CAMs,当掺杂量为0.4%时,微球球形规整、粒径均匀,松散堆密度为320 kg/m3,比表面积、平均孔径分别为321 m2/g、38.56 nm,相比于SiO2气凝胶微球的比表面积、孔径明显提升;对不同温度下不同浓度的甲苯、苯酚水溶液的最大饱和吸附量分别为214mg/g,171mg/g,均约为SiO2气凝胶微球的1.2倍,为CNTs的1.4、1.3倍。掺杂不同含量GO制备的GS-CAMs,当掺杂量为0.4%时,微球球形规整、粒径均匀,松散堆密度为300kg/m3,比表面积、平均孔径分别为328m2/g、31.23nm,相比于SiO2气凝胶微球的比表面积、孔径明显提升;对不同温度下不同浓度的甲苯、苯酚水溶液的最大饱和吸附量分别为211mg/g,171mg/g,均约为SiO2气凝胶微球的1.2 倍,为 G 的 1.6、1.3 倍。复合气凝胶微球对甲苯、苯酚水溶液吸附量的大小主要由吸附质与吸附剂间的π-π共轭作用决定。吸附过程均符合Freundlich等温吸附模型与准二级动力学模型,且吸附过程均属于自发的放热过程。
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