聚合物半导体光催化活化过一硫酸氢盐降解酸性橙AO7的研究

来源 :武汉纺织大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:accphailan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
大量的研究,发现金属催化剂大多存在金属离子溶出,并对水体造成二次污染等缺点。因而开发非金属催化剂活化过硫酸氢盐受到更多研究者的青睐。聚合物半导体光催化材料石墨相氮化碳(g-C3N4)和基于晶体的聚酰亚胺(PI)由于具有原料来源丰富、制备成本低、易加工、零金属引入等优点,具有广阔的发展前景。开发绿色、高效的聚合物半导体光催化剂活化PMS体系,进行有机物污染物的降解具有十分重大的意义。本论文制备了g-C3N4和PI两种聚合物半导体非金属光催化剂,采用X射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),N2吸附/解吸等温线,傅里叶变换红外光谱(FT-IR),X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱对催化剂进行了表征。考察了催化剂非均相活化PMS光催化降解酸性橙(AO7)的效果。探究反应条件对降解效果的影响,对催化剂的稳定性进行了探究。采用紫外-可见光谱UV-vis,液相色谱质谱ESI-MS和气相色谱质谱GC-MS法,对反应过程中的中间产物进行了分析,提出了催化体系对AO7的降解路径,阐明了催化剂活化PMS的反应机制。本文主要研究内容包括:(1)采用热解法制备了g-C3N4光催化剂,催化剂的表征结果显示该催化剂呈高度聚合状态,且具有良好的光吸收性能。反应30min时,AO7的去除率达到86%。催化剂的重复利用性实验表明催化剂能重复使用6次并保持较高的催化活性,说明g-C3N4具有良好的重复性和稳定性。自由基抑制剂实验表明,体系中生成了大量的硫酸根自由基SO4-·,对AO7的降解起主导作用。对反应过程中中间产物的检测,发现AO7先分解生成萘琨,并进一步降解成小分子酮类等物质。还探究了g-C3N4浓度、PMS浓度、染料浓度、溶液初始p H值等动力学因素对催化活性的影响。(2)采用热聚法合成了PI。催化剂的结构表征显示PI聚合度高,比表面积小。光学性能测试表明催化剂对紫外区和可见光区的光均有良好的吸收。AO7降解实验结果表明,PI/PMS/Vis体系对AO7具有良好的降解效果,30min染料降解率达到93%,并且催化剂重复使用5次之后,AO7去除率为95%,说明PI是一种高效、稳定、可重复使用的催化剂。动力学因素实验研究表明AO7降解率随PI浓度和PMS浓度的升高而增大,随染料浓度的升高和溶液p H值的升高而降低。基于对反应中间产物的分析提出了AO7的降解路径。根据自由基抑制剂实验结果分析了PI活化PMS降解染料的机理。(3)为了提高PI的比表面积,从而增强催化剂的光催化反应活性,制备了凹凸棒石负载的聚酰亚胺催化剂(PI-ATP)。通过探究不同煅烧温度,不同PI负债量催化剂活近年来,基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术因其能降解多种有机物而受到人们的广泛关注。研究者们对金属催化剂非均相活化过一硫酸氢盐(PMS)已经进行了化PMS降解AO7的效果,发现300℃煅烧的15%PI负载量的催化剂不仅能在20min内将20mg/L的AO7完全降解,而且该催化剂对其它不同化学结构的染料也具有良好的降解效果。催化剂的重复利用性实验表明催化剂可以重复使用5次,并且对反应后的催化剂进行结构表征发现催化剂的结构不发生任何变化,说明催化剂稳定性高。对反应过程中的中间产物的分析表明PI-ATP/PMS/Vis能破坏酸性橙结构中的偶氮结构,最终生成香豆素等小分子化合物。动力学实验结果表明高浓度的PI-ATP浓度、PMS浓度和低染料浓度以及酸性环境均有利于AO7的降解效率的提高。
其他文献
随着我国城市化进程的加快,城市交通拥挤问题变得越来越严重,地铁交通系统在全国各大城市应运而生[1],由于其便捷、高效、舒适的特性,地铁客流量逐年增加,导致列车行车间隔的缩短
湖南省委抓住开展党的群众路线教育实践活动的有利契机,围绕规范干部选拔任用、完善民主集中制、强化基层党组织为民服务功能这三个重点,积极推进党的建设制度改革,部署和实
在人类历史上,中国共产党领导的红军长征,历时两年多,行程总计6.5万多里,创造了人类历史上惊天地、泣鬼神的伟大奇迹。长征已经过去80年了,80年来长征研究一直备受国内外关注,成为学
地下水是水资源系统的重要构成部分,是环境生态系统的敏感因子,对人类生活和工农业生产有巨大影响。但近年来,人类活动的不合理性导致地下水质量下降,引发一系列地下水污染。
本研究首先调查并评价了西安市六个景观水体的水质现状和富营养化程度;然后选取了两个典型景观水体,对其水质、浮游藻类和底泥进行了全年跟踪监测,在此基础上运用主成分分析
瑞典文学院宣布将2016年诺贝尔文学奖授予美国歌手鲍勃·迪伦,以表彰他“为伟大的美国歌曲传统赋予了新的诗意表达方式”。让人更加崇拜的,是鲍勃·迪伦作品里丰沛的诗
刑法中的严格责任是指在处理某些特殊的侵害行为时,忽略罪过的形式和有无,而以行为的社会危害性为唯一的着眼点对行为人追究刑事责任的刑法制度。严格责任在我国刑事法律领域,既
在过去150年的时间里,新药的不断出现已经完全改变了治疗学的状况。在过去的150年里,最具影响力的药物研发是什么?有些人可能认为是抗生素, Over the past 150 years, the a
为了减小毛纺织品中二氯甲烷可溶性物质检验工作的误差,文章研究了取样质量、水浴温度、二氯甲烷用量、对照实验和索氏萃取器密封状况等因素对毛纺织品二氯甲烷可溶性物质测
国际油价长期、快速、大幅下跌,对全球原油市场和世界经济产生重大影响,同时对我国原油定价机制是一个非常大的考验。$$ 除海外采购以原油现货价格挂靠国际原油期货价格和协
报纸