联吡啶钌配合物的制备、表征及可见光产氢性能研究

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本文以负载Pt的纳米Ti02、联吡啶钌类有机光敏染料、不同类型的牺牲剂、在乙腈水溶液组成三组份体系,系统的优化该体系析氢活性,实现了可见光光解水制氢。主要实验结果如下:以邻菲咯琳和三氯化钌为起始原料,合成了4个新型的具有可见光响应的联吡啶钌光敏活性配合物,即[Ru(L)bpy2(L1=2-苯基-1氢-咪唑并[4,5-f][1,10]菲咯啉,L2=4-(1氢-咪唑并[4,5-f][1,10]菲罗啉苯甲酸,L3=4-(2-苯基-1氢-咪唑并[4,5-f][1,10]菲咯啉苯酚,L4=4-(2-苯基-1氢-咪唑并[4,5-f][1,10]菲咯啉苯甲酸)并通过紫外-可见光谱、红外光谱、核磁共振氢谱、质谱等方法对目标化合物的性质进行了表征。通过紫外-可见光谱发现其在可见光范围内具有很强的响应范围,并且具有相当高的吸收强度,并且通过循环伏安法确定了两种典型的敏化染料的电化学知识进行了总结。以300W氙灯为模拟光源(使用420nm滤光片),系统研究了染料的物质的量浓度,不同光敏配合物作为敏化剂,不同类型的牺牲剂作为电子给体以及电子给体的体积时催化剂的产氢活性。并且研究了溶剂中乙腈和水的比例对析氢量的影响,研究表明,在使用最优化的条件下:以50mg Pt/TiO2为光敏催化剂,1.5×10-4mol/L敏化剂,添加15%(v:v)三乙胺作为电子给体,调节体系的pH为10,乙腈和水的比例在水(v:v)=1:1,体系得到最大的产氢量。在此基础上,通过液相色谱,研究了光敏染料的稳定性。
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