【摘 要】
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二次锂金属电池由于高的能量密度,较长的使用寿命而备受青睐,但因使用液态电解质时的枝晶生长以及电解液本身易燃的安全问题,到目前为还不能实现商业化。固态聚合物电解质(SP
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二次锂金属电池由于高的能量密度,较长的使用寿命而备受青睐,但因使用液态电解质时的枝晶生长以及电解液本身易燃的安全问题,到目前为还不能实现商业化。固态聚合物电解质(SPE)能有效解决上述问题,而传统的SPE存在室温下离子电导率低,电极/电解质界面阻抗大,机械强度不足等缺点,这些问题阻碍了聚合物固态锂电池的应用。因此,设计新型SPE成为当今各国研究的热门课题之一。材料的分子设计和电解质膜的结构是影响聚合物电解质性能的主要因素。基于这两点,本文创造性地构建了一个超强超韧的聚合物固体电解质-----形成的3D立体互穿网络结构的固态聚合物电解质(M-S-PEGDA)采用金属有机骨架(MOF),四(3-巯基丙酸)季戊四醇(PETMP)和新型聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为原料,在室温和紫外光预处理条件下合成三元有序共聚合物前驱体;将前驱体浆料浇筑在正负极表面,通过光/热原位聚合成膜。此种聚合物固体电解质具有易加工、高机械强度(应力9.4MPa)、超强韧性(应变～500%)和高室温离子电导(0.226 mS cm-1)的特点。采用原位聚合方式,形成的电解质与电极表面有很好的界面兼容性和较低的界面阻抗(～550Ω)。此外,新型聚合物电解质还具有高达5.4V的电化学稳定窗口,使其能与各种高压正极材料匹配构建高能量密度锂离子/锂金属电池。磷酸铁锂(LiFePO4,LFP),高镍三元正极材料(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2,NCM811)和高压钴酸锂(LiCoO2,LCO)的固态聚合物锂金属电池在室温和0.2 C倍率条件下均能够长时间稳定循环。在40℃,Li‖LiFePO4全电池采用0.1和0.5 C倍率放电,分别可得到163.3和141.1 mAh g-1的放电容量;在0.5 C下进行500次循环后,全电池的放电容量依然保持在123.1 mAhg-1(保留率为85.6%),显示出了巨大的实际应用潜力。基于PEGDA,我们设计和合成了可控超支化、具有空间扭曲双螺旋结构的聚合物电解质膜(SMA-g-PEGDA),实现了高达1.8mS cm-1的室温离子电导率。在0.1 C和25℃条件下,用SMA-g-PEGDA组装的Li‖LiFePO4全电池可以提供160.7 mAh g-1的放电容量,经过130次循环后依旧高达158.7 mAhg-1;在25℃和0.5C条件下,电池的首圈放电容量可达到148.4 mAh g-1,160圈后放电容量保持率为96.8%,平均库伦效率为98.6%。相对于前述聚合物固体电解质,此种聚合物电解质具有更优异的电化学性能。总的来说,两种新型聚合物电解质因其制作简单、性能优异等特点引人注目,同时为室温下锂金属电池产业化的实现打下基础。
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