自2004年石墨烯成功剥离以来,二维材料蓬勃发展,涌现一大批性质优异的材料,如石墨烯及其衍生物、六方氮化硼、过渡金属二硫族化合物（TMDCs）等等。由于独特的晶体结构,二维材料具有许多特殊的物理与化学性质,例如可观的电子迁移率、可调控的带隙、独特的量子限域效应、优异的压电效应等,这些特性使其在场效应管、传感器、能源电池、光敏元件、机电元件等方面有着广泛应用。压电效应是指具有非中心对称结构的介电材料在外部应变的作用下极化发生变化,产生电行为,或者是在外加电场下发生原子结构形变产生机械行为。如果二维材料的反演对称性缺失,可引起压电效应,比如过渡金属二硫族化合物、Ⅱ-Ⅵ族化合物、Ⅳ-Ⅵ族化合物、Ⅲ-Ⅴ族化合物等。二维压电材料强度高、韧性好,能够很容易的将传统集成电路或者微机电器件整合在一起,同时还可以制造新型电子器件。目前,研究者已经通过理论预测得到多种压电系数接近传统三维压电材料的二维单层,并且实验上也已经制备了以TMDCs为基础的二维压电设备。然而,相对于传统压电体系的快速发展和广泛应用,二维压电材料的研究还处于初级阶段。文献报道的二维材料的压电效应普遍偏低,具有较高压电系数的单层材料数量不多,同时大部分的二维压电材料在外加应变作用下产生面内压电效应,具有面外压电效应的二维材料很少并且其压电系数很低,这限制了其在机电器件方面的广泛应用。故设计和寻找新型高压电系数二维材料以及探索新的压电机制具有重要的科学意义和应用价值,是解决以上问题的一个重要途径。为了寻找具有优异压电效应的二维材料,本工作利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,以一系列新型二维压电材料为研究对象,计算了材料的压电特性、剥离能以及电子结构,预测了几种剥离能低、迁移率大、压电效应高的性能优异的二维压电材料,包括面内压电效应呈现各向异性的二维铜基V-VI族三元单层化合物、拥有面外压电效应和高载流子迁移率的二维Janus结构的单层化合物以及具有优异的机械柔韧性和超高压电性质的二维Janus In Se Br类型单层体系化合物。本工作主要研究内容如下:第一、利用第一性原理计算方法,我们系统研究了铜基V-VI族三元化合物Cu MX2（M=Sb,Bi;X=S,Se）单层的晶体结构、剥离能、稳定性、电子结构、机械性质和压电性质。Cu MX2单层在室温下稳定存在,且剥离能不高,能够在实验上进行剥离。体系的能带带隙范围为1.29～1.73 e V。由于重金属原子的存在,自旋轨道耦合对含Bi系统的电子结构具有明显影响,使带隙变小,能带发生劈裂。Cu MX2单层会在平面内单轴应变的诱导下产生面内压电响应,其压电应变系数(9(911明显的小于压电系数(9(912,具有明显的各向异性。此部分研究结果表明Cu MX2单层体系可以为定向或非定向纳米电子和机电设备的设计提供一系列候选材料。第二、构建非对称性双面神（Janus）结构以增强二维材料的压电性质。本工作基于第一性原理计算方法,在完美Ti NX（X=F,Cl,Br）单层的基础上设计了一系列新型钛氮卤二维单层化合物Janus Ti NX0.5Y0.5（X,Y=F,C,Br,X≠Y）,并对其压电性质进行了计算研究。结果表明Janus Ti NX0.5Y0.5单层体系是动力学、热力学和机械稳定的。与完美Ti NX（X=F,Cl,Br）单层相比,二维Janus Ti NX0.5Y0.5单层的电子结构构型几乎没有变化。由于面外对称性破缺,Janus Ti NX0.5Y0.5单层具有明显的面外压电性质。此外,由于构造的Janus结构单层在x方向上具有相对较小的有效质量和形变势,故Janus单层在该方向的载流子迁移率增大。部分单层的空穴迁移率甚至超过了5×10~3 cm~2V-1s-1,几乎是完美Ti NX单层的两倍。综上所述,构建非对称性双面神结构单层是优化压电效应和提高载流子迁移率的有效方法。Janus Ti NX0.5Y0.5单层的面外压电效应和高载流子迁移率说明其将会在纳米电子元件和纳米机电器件的应用方面具有很大潜力。第三、预测In Se Br单层具有超高的本征压电效应。三元In（Se,S）（Br,Cl）晶体属于类Cd Cl2层状结构化合物,其单层是天然的二维Janus结构。基于第一性原理计算方法,我们研究了Janus In Se Br类型单层体系（包括In SCl、In SBr、In Se Cl和In Se Br单层）的电子结构、机械性质和压电效应。结果表明除In Se Cl单层外,其他三种单层在常温下能够稳定存在。该单层体系的剥离能小于石墨烯的剥离能,说明其比石墨烯更容易进行机械剥离。此外,Janus In Se Br类型三元单层化合物体系都是间接宽带隙半导体,机械柔韧性好,央视模量低,并具有优异的面内面外压电性质。其中In Se Br单层具有超高的面内压电效应,其压电系数(9(911约为2361～3224 pm V-1,比文献报道的已知二维材料的最高压电系数高了7～9倍,甚至远远超过常见三维块体的压电材料。经研究发现,In Se Br单层具有超高面内压电性质的物理机制是由于该单层所具有的极小的弹性系数差异(11-12)。该部分研究表明Janus In Se Br类型单层是有巨大潜力的压电材料,在纳米传感器和纳米能量收集器产业化方面具有重要的应用价值。