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氢能作为一种新型的健康无污染的清洁能源,是替代不可再生能源为人类社会活动及发展提供能量的最佳选择。光催化制氢技术是将太阳能转化为氢能最具发展潜力的途径之一。其中三元硫化物固溶体ZnmIn2Sm+3(m=1?5,整数)具备良好的性能,因此在光催化水解制氢这一领域受到了科研人员的广泛关注,已有许多相关的研究与报道。但该光催化材料仍存在光生电子-空穴对易复合,光催化效率低等不足,需要进一步提高ZnmIn2Sm+3固溶体的光催化制氢效率。近年来,SiO2修饰材料的研究引起了人们的广泛兴趣。材料表面通过包覆SiO2可以使纳米材料其有良好的分散性、耐腐蚀性和良好的电、光和催化等性能。
本论文通过用盐酸后处理和二氧化硅复合,制备了高效ZnmIn2Sm+3光催化剂,具体包括以下两方面:
1、采用水热法制备了ZnIn2S4固溶体,并用HCl溶液进行后处理制得系列ZnmIn2Sm+3(m≥2,整数)固溶体。通过XRD、SEM、TEM、XPS、UV-Vis漫反射、PL技术和电化学测试对催化剂进行了结构和光电性能表征。研究了系列固溶体可见光光催化制氢活性。结果发现:ZnIn2S4固溶体经0.5mol/L的HCl处理后,能转化为Zn2In2S5固溶体,其制氢活性最高,为ZnIn2S4固溶体的2.2倍,同时催化剂也有良好的稳定性。讨论了Zn2In2S5固溶体制氢活性高可能的机理。
2、通过混合溶剂热法制备了ZnIn2S4固溶体,在碱性条件下水解正硅酸乙酯生成SiO2复合ZnIn2S4光催化剂。研究了在不同水解条件,以及光催化反应条件下催化剂的制氢活性。研究发现:ZIS/SiO2(0.5)催化剂在可见光(≥420nm)下制氢活性最高,这可能是因为二氧化硅的加入增大了催化剂的比表面积,以及对三乙醇胺的吸附量,且能够有效的抑制光生电子-空穴的复合,其表观量子效率在420nm处达35%,且表现出良好的稳定性。
本论文通过用盐酸后处理和二氧化硅复合,制备了高效ZnmIn2Sm+3光催化剂,具体包括以下两方面:
1、采用水热法制备了ZnIn2S4固溶体,并用HCl溶液进行后处理制得系列ZnmIn2Sm+3(m≥2,整数)固溶体。通过XRD、SEM、TEM、XPS、UV-Vis漫反射、PL技术和电化学测试对催化剂进行了结构和光电性能表征。研究了系列固溶体可见光光催化制氢活性。结果发现:ZnIn2S4固溶体经0.5mol/L的HCl处理后,能转化为Zn2In2S5固溶体,其制氢活性最高,为ZnIn2S4固溶体的2.2倍,同时催化剂也有良好的稳定性。讨论了Zn2In2S5固溶体制氢活性高可能的机理。
2、通过混合溶剂热法制备了ZnIn2S4固溶体,在碱性条件下水解正硅酸乙酯生成SiO2复合ZnIn2S4光催化剂。研究了在不同水解条件,以及光催化反应条件下催化剂的制氢活性。研究发现:ZIS/SiO2(0.5)催化剂在可见光(≥420nm)下制氢活性最高,这可能是因为二氧化硅的加入增大了催化剂的比表面积,以及对三乙醇胺的吸附量,且能够有效的抑制光生电子-空穴的复合,其表观量子效率在420nm处达35%,且表现出良好的稳定性。