【摘 要】
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由于传统化石能源不可持续性以及其过度使用所导致的气候变化,能源与环境问题已经吸引了全人类目光。在这样的时代背景下,如何使用清洁和可再生能源替代化石燃料的能源革命是实现人类社会可持续发展的一种不可逆转的全球趋势。在能源的产生和利用中,以二次电池为代表的储能设备在即将到来的能源革命中发挥着关键作用。以锂离子电池（LIBs）为代表,在成功进行商业化30多年之后。它已被广泛应用于许多方面,如消费级电子产品
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由于传统化石能源不可持续性以及其过度使用所导致的气候变化,能源与环境问题已经吸引了全人类目光。在这样的时代背景下,如何使用清洁和可再生能源替代化石燃料的能源革命是实现人类社会可持续发展的一种不可逆转的全球趋势。在能源的产生和利用中,以二次电池为代表的储能设备在即将到来的能源革命中发挥着关键作用。以锂离子电池（LIBs）为代表,在成功进行商业化30多年之后。它已被广泛应用于许多方面,如消费级电子产品、电动汽车和智能电网,为我们提供一种更便捷的生活方式。然而,LIBs的能量密度逐渐达到其理论极限值（90%）,即现有的LIBs技术很难超过400 Wh·kg-1的实际能量密度。因此,急需一种先进电池体系来填补高能量密度可充电电池领域的空缺。锂硫电池（LSB）具有高理论能量密度、低成本、环境友好等优点,因此被看作是替代LIBs的最有潜力的能量储存系统。然而LSB由于其活性物质硫和放电产物硫化锂的电子、离子传导性差,充放电过程中体积变化高达80%,以及充放电中间产物多硫化物（Li PSs）的溶解性和伴随的“穿梭效应”等问题,导致其活性物质利用率低及循环寿命短,严重阻碍LSB实用化进程。针对上诉问题,本论文旨在通过原子协调工程设计合成不同原子配位环境的催化剂,通过构筑硫正极宿主材料建立对Li PSs的管理作用。提升电催化剂在锂硫化学催化活性。本论文工作总结如下:（1）通过启用温控开关,提出了基于Ni–N–C体系的一体化“氮平衡”策略,通过本征氮元素的"脱除-保留-配位"机制实现Ni–N配位环境、镍单原子载量、氮空位缺陷、活性氮和电子传导性的综合性调控,最大化Ni–N–C体系对多硫化物转化反应的催化活性,并结合同步辐射X射线三维纳米成像、原位拉曼技术,研究合理的氮演化策略对于Ni–N–C电催化剂催化活性的调控机制,及Ni–N–C电催化剂对锂硫化学的催化机理和软包电池性能优化,从而获得了能量密度为405.1 Wh·kg–1的锂硫软包电池。（2）通过湿化学方法在碳纳米管上原位生长硫化锌,并对原位生长的硫化锌进行了Ni2+梯度掺杂。原位生长的硫化锌能够有效利用化学吸附作用锚定Li PSs,赋予正极催化材料对Li PSs穿梭更强的抑制能力,梯度掺杂后能够改变硫化锌晶格的导电性和赋予对硫物种催化转化反应更高的电催化活性,从而最大化Ni-Zn S电催化剂对多硫化物转化反应的催化活性。在0.2 C的电流密度下,首次放电比容量为1108.6 m Ah·g–1,100个循环后容量保持率为95.8%。
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