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石墨烯由于其独特的结构与性能,近年来受到研究者的广泛青睐,已经成为材料、化学、物理等众多领域研究的热点,显现出广阔的应用前景。聚吡咯(Polypyrrole, PPy)作为一种典型的导电高分子,具有易合成、高电导率和抗氧化性等优点。本论文利用吡咯阳离子(Pyrrole cation, Py+)在氧化石墨(Graphite oxide, GTO)、膨胀石墨(Expanded graphite, EG)和不同粒径大小的天然石墨(Natural graphite, NG)内部的原位插层聚合,制备了一系列聚吡咯/石墨烯复合材料,深入探究了吡咯阳离子的插层聚合过程对不同种类石墨的剥离效果及系列聚吡咯/石墨烯复合材料的电磁学性能差异。通过原位插层聚合法制备了聚吡咯/氧化石墨烯复合材料,并以Na2O4S2和NaOH混合水溶液作为化学还原剂,得到聚吡咯/还原氧化石墨烯复合材料。研究发现,Py+对氧化石墨片层的原位插层及层间聚合形成的高分子链运动,使得氧化石墨片层得以进一步剥离,产生更多的褶皱结构。采用EG为原料,通过原位插层聚合法制备了聚吡咯/纳米石墨片杂化材料。研究发现Py+可以有效地插层EG,并且Py+在插层过程中起着至关重要作用。Py与EG的质量比不同,可以获得不同的插层剥离效果。当Py与EG的质量比为100：0.5时,EG片层剥离效果最好,表现为X射线衍射图谱中代表石墨(002)晶面方向衍射峰的相对强度最弱。进一步研究发现,盐酸溶液的用量也对EG的片层分离效果有一定的影响。为进一步研究Py+对石墨片层的插层分离作用机理及影响因素,选用了不同粒径的NG作为初始碳材料,利用Py+在石墨片层内部的原位插层聚合,制备了系列聚吡咯/纳米石墨片复合材料。研究发现,NG经过Py+的预插层后片层厚度明显下降,而进一步的原位插层聚合能够使石墨片层再次分离,最终得到聚吡咯/纳米石墨片复合材料。研究表明,NG的剥离效果受其自身粒径大小的影响。原材料NG粒径为44,25和31μm时,原位插层剥离效果较好；而原材料NG粒径为2.6μm和40 nm时,Py+对NG原位插层剥离效果较差。对得到的系列聚吡咯／石墨烯结构进行了电磁学性能的研究,研究发现系列聚吡咯／石墨烯结构具有显著提升的电磁波损耗性能。模拟涂层厚度为3 mm时,其反射损耗(Reflection loss, RL)值在13.4 GHz频率下最低为-36 dB,且低于-10 dB的反射损耗带宽为6.2 GHz(从9.6到15.8 GHz)。当Py与EG的质量比为100：0.5,得到的聚吡咯／还原氧化石墨烯复合材料有最优的电磁波损耗性能。模拟涂层厚度为2.7 mm时,在13.4 GHz频率下最强损耗达到了-48 dB。