利用超短激光脉冲研究分子动力学是目前国内外的一个前沿研究的课题。基于实验现象，从理论上去理解、分析以及探索超短脉冲下分子反应动力学是必不可少的研究工作。由于量子含时波包方法计算比较简单，容易实现，而且能够详细描述系统的时变动力学现象，因此它被广泛地应用于分子反应动力学研究中。 本论文基于量子含时波包方法来模拟、研究双原子、三原子分子的超快、超强动力学过程，探索利用超快、超强激光脉冲优化控制化学反应的方法。主要工作包括以下几个方面： (1)在数值方法上，发展了基于快速Fourier变换的三维波包动力学模型，并和以Legendre多项式作为角变量基函数的波包模型作了比较。发现对于具有深势阱的非线性三原子分子，如OBrO和OClO分子，基于快速Fourier变换的波包动力学方法具有明显的优越性，而Legendre多项式则对于具有浅势阱分子，如Van de Waals分子具有较高的准确性。对于超强、超快(亚飞秒、阿秒)激光场下的原子、分子动力学而言，选择有效的方法求解Schrodinger方程从而描述电子波函数是十分重要的。选取第一类Bessel函数为基矢，则Hamiltonian中Laplacian算符在初始位置的奇点项将被解析的消除。通过对H原子和H<+><,2>分子离子在超强激光场中的动力学计算，发现在飞秒或阿秒脉冲激发的分子动力学过程中Bessel DVR(Discrete VariableRepresentation)是一种有效、精确的计算方法。 (2)在分子激发与电离动力学计算方面，首先采用一维含时波包模型，研究了在飞秒激光脉冲激发下Na<,2>分子的绝热布居转移及其在分子激发动力学过程中的应用。通过超快激发脉冲构建的绝热布居转移通道，布居数能够完全从初始态转移到目标态上，并且使波包在目标态上不断振荡。改变激发脉冲的脉宽可以直接控制激发波包在目标态的激发位置，进而实现对分子解离速率的有效控制。选择不同的泵浦-探测激发脉冲参数，可以直接控制激发不同电子态振动能级之间的有效布居选择跃迁。 (3)研究了激光场中分子的转动和取向对光电子能谱及“Autler-Townes(AT)”分裂现象的影响。利用开发的二维波包模型研究了Na<,2>分子的光电子能谱。在超短脉冲激发下，分子振转能级的相干迭加引起了不同电子态上布居数的Rabi振荡，反映到光电能谱上就是所谓的AT分裂。在激光强度相对较小时，分子转动、取向的影响较明显，以致观测不到明显的Rabi振荡和光电子能谱中的AT分裂现象。增强激光强度能够直接增强分子的取向，导致分子布居数的Rabi振荡的增强了，在分子光电子能谱中将会有清晰的AT分裂。此外，激发脉冲的脉宽和形状以及实验转动温度都会对分子的转动、取向产生直接影响，进而影响到分子的光电子能谱。 (4)根据三维含时量子波包方法计算了三原子分子OBrO和NO<,2>的吸收光谱，并和相关实验结果作了比较。研究发现基于ab initio势能面计算的OBrO分子吸收光谱能够很好地再现实验，并且能够来解释实验结果。但是NO<,2>分子的计算结果与实验结果符合得不很好。这主要是由于没有找到精确的分子势能面。此外，根据不同振动模的振动周期，选择不同强度的飞秒脉冲来激发OClO分子可以实现对振动能级的选择。