半导体的能带结构决定了其内部电子的运动状态和迁移规律,表现为光学、电学、磁学等各种性质,是半导体材料最重要的参数之一,也是电子及光电子半导体器件研究的基础。随着半导体技术的发展和应用的普及,能带调制思想越来越得到重视,多种物理或化学调制手段得以发展和应用,多类材料物理性能得以改善和改性,相应的拓展了器件的应用范围并设计出多种新器件,在关系国民经济和国家安全的众多领域起到重要作用。光电探测是根据半导体中电子跃迁和传输过程实现光电转换的重要技术,可以对光学信息进行捕获、识别和处理,是半导体光电子学的重要组成部分,具有体积小、重量轻、响应速度快、灵敏度高、易于集成等特点。其中,适用于红外波段的半导体探测器在视频成像、光通信、夜视、遥感、生物医学成像等领域有重要需求。由于Si等传统半导体材料的成熟应用,近红外波段光电探测已经基本满足应用需求,但受限于光电效应对半导体禁带宽度的要求和电子的费米-狄拉克分布对暗电流的影响,室温的中远红外探测始终是本领域的重要挑战,相关技术的发展要求从材料本质-能带结构方面进行调制。过渡金属硫化物材料是一类重要的二维半导体材料,具有可调的能带结构和优异的光学、电学性能特征,在电子及光电子器件领域表现出巨大潜力,近年来受到广泛关注。然而,受限于此类材料的能带特性,其禁带宽度不能实现中红外波段的吸收和光探测。本论文针对光电探测技术的瓶颈问题以过渡金属硫化物——二硫化钼(MoS2)薄膜为研究对象,系统研究了空位缺陷(空位电荷)对其能带结构的调制作用,揭示了缺陷浓度与能带结构的变化规律,并基于此规律合理设计和制备了含有缺陷的MoS2材料,提出了降低光电材料室温暗电流使其适用于室温下中红外长波探测器制作的策略,发展了适用于可见光、近红外、中红外乃至太赫兹电磁波范围内可在室温下运转的超宽响应带宽的光电探测材料,为研究利用能带调制实现红外波段光电器件的应用提供理论参考。主要工作如下:一、S或Mo原子空位缺陷的多层MoS2薄膜材料的能带结构设计、可控制备与表征从缺陷可引起晶体禁带宽度发生变化且产生“浅”/“深”能级的半导体物理基本思路出发,利用基于密度泛函数的第一性原理系统分析了无缺陷和引入不同原子空位缺陷后MoS2材料的能带分布,揭示了空位缺陷对窄化禁带宽度和调制电子态密度的影响规律,为合理设计适用于中红外光探测MoS2材料电子结构提供预判标准和理论参考。并以此为指导,探索脉冲激光沉积法制备含有空位缺陷的MoS2薄膜,利用X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、高分辨透射电镜、拉曼光谱、光吸收谱等表征手段全面测试和分析了制备薄膜材料的表面形貌和结构性质。二、S空位缺陷的多层MoS1.89材料室温中红外光电探测性能研究基于MoS2材料禁带大无法实现中红外光吸收的材料特性,以缺陷诱导禁带减小的能带计算为理论指导,设计并制备多层MoS1.89薄膜材料,禁带宽度减小至0.26 eV,理论上扩宽光吸收波段至4.7μm,实验上获得在室温下从445 nm到2.7μm的有效光电探测信号输出,中红外光响应度达28.9 mA/W,实现了 MoS2材料光电探测波段从近红外至中红外波段的拓展。三、Mo空位缺陷的多层MoS2.15材料室温中远红外光电探测性能研究基于室温下暗电流过大致使中红外探测难以实现的研究现状,从暗电流形成机制出发,以缺陷诱导态密度减小的能带计算为理论指导,提出利用缺陷调制能带结构以降低暗电流的电子结构策略,用于设计在室温下工作的超宽带红外光电探测器件。理论设计和实验制备具有小禁带和低电子态密度的多层MoS2.15薄膜并全面表征其结构特征和缺陷特性,测试其室温中红外光电响应性能,获得从445 nm～9.5 μm的有效响应输出信号,最高光响应度达21.8 mA/W,实现MoS2材料室温下从可见光至远红外波段的超宽响应带宽。四、基于空位缺陷诱导的多层MoS2材料室温太赫兹光电探测性能研究基于太赫兹电磁辐射诱导载流子重新分配致使半导体内部载流子浓度变化的新型探测机制,从引起半导体内载流子浓度变化的关键物理参数出发,提出其载流子浓度变化量受到材料禁带宽度和电阻率的调节。以缺陷态MoS2材料为主要研究对象,综合考虑并利用空位缺陷可诱导窄禁带、低电阻、高浓度捕获势阱的特点,通过引入Mo或S空位缺陷实现了 MoS2材料室温下太赫兹光探测。以频率为2.52 THz的太赫兹电磁波为激发光源,全面测试并表征室温下光响应性能,在室温下获得了高达10 mA/W的光响应度。综合所述,本论文主要从理论层面研究了空位缺陷对二维MOS2半导体材料的能带结构的调制规律,并以缺陷调制作用为理论指导和预判标准,合理设计MoS2薄膜材料,分步实现了在室温下中红外、中远红外乃至太赫兹电磁波的超宽光响应,大大拓展了其在室温光探测器件的应用范围,对现代中红外光电元件和系统的发展提供了有益借鉴。