利用多巴胺粘合特性调控膜内多级结构和多重作用的研究

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开发高效率、低能耗的CO2捕集技术是实现温室气体减排和能源气体净化的共性关键问题。膜技术是最具发展前景的CO2捕集技术之一,开发高渗透性高选择性CO2分离膜材料则是膜技术用于CO2捕集的重要需求。为提高有机-无机杂化气体分离膜的分离性能,利用多巴胺的氧化聚合以及表面改性的特性,制备出三种基于多巴胺的气体分离杂化膜。利用多巴胺(DA)在弱碱性水溶液中自聚交联的特性,其中的儿茶酚基团和氨基基团与聚乙烯醇(PVA)中的羟基(—OH)形成氢键作用,实现了DA对PVA的物理交联,将DA-PVA铸膜液旋涂于PES基膜上制备了DA-PVA/PES纳米杂化水凝胶气体分离复合膜。考察了DA浓度和自聚时间对PVA基质物理化学性质的影响,包括亲水性、水含量、热稳定性及自由体积分数等;研究了加湿状态下膜对CO2/CH4混合体系的分离性能。其中,DA-PVA(B3)/PES膜的分离性能最优,其CO2/CH4选择性达到43.2,为纯膜的143.85%。综合DA-PVA/PES膜的表征结果和分离性能,提出了CO2和CH4膜内的传质模型。利用聚多巴胺(PDA)粒子上活性儿茶酚基团对胺基(—NH2)封端小分子的固定作用,以四乙烯五胺(TEPA)作为CO2促进传递固定载体,将TEPA通过共价键固定在PDA颗粒上,制备出PDA/TEPA颗粒,并将其填充至聚氧乙烯基高分子Pebax?MH 1657中制备了Pebax-PDA/TEPA气体分离杂化膜。通过元素分析,计算得到PDA/TEPA颗粒中TEPA的负载量为11.86 wt%。SEM照片显示PDA/TEPA粒子粒径均匀,为180220 nm。探索了Pebax-PDA/TEPA杂化膜加湿状态下对CO2/CH4混合体系的分离性能。Pebax-PDA/TEPA(5)膜取得了最优的分离性能,CO2/CH4选择性为27.53,为纯膜的148.49%。利用PDA对金属离子的螯合作用以及对金属离子的无电镀沉积能力,以螯合固定在聚多巴胺球(80 nm)上的Ag+离子作为CO2促进传递固定载体,多巴胺还原的金属Ag颗粒(20 nm)作为膜结构调控介质,制备出了―两面神‖颗粒(Janus particle),并将其填充至Pebax?MH 1657中制备Pebax-Janus气体分离杂化膜。Pebax-Janus杂化膜气体分离性能出现了反tradeoff效应,即CO2通量和CO2/CH4选择性同时提高。Pebax-Janus杂化膜在纯气体系中所取的最佳分离性能为CO2通量150 Barrer、CO2CH4选择性26.3以及CO2N2选择性72.5。此外提出了CO2在Pebax-Janus杂化膜的传质模型。
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