作为高性能工程聚合物的聚酰亚胺(PI),具有突出的耐高低温性能、机械性能、化学稳定性以及抗辐射性能,在航空航天、薄膜、微电子、医学和绝缘涂层等方面具有巨大的应用价值,但纯聚酰亚胺的摩擦学性能较弱,难以满足实际需求。氟化石墨烯(FG)作为新兴的二维层状纳米材料,即继承了石墨烯独特的分子结构以及出色的性能,C-F键的生成还赋予其优异的润滑性能和低表面能,在增强聚合物的摩擦学性能方面具有极大的潜力。然而实现石墨烯材料在聚酰亚胺中的高度分散以增强其综合性能,仍是科研道路上的一道难关。本文围绕这些问题,通过化学修饰氟化石墨烯保证其在聚酰亚胺基质中的稳定分散,构建了氟化石墨烯改性聚酰亚胺复合涂层体系,系统研究了氟化石墨烯的掺杂浓度、氟化程度以及碳纳米管负载对聚酰亚胺复合涂层的性能影响,深入考察了氟化石墨烯改性聚酰亚胺复合涂层的摩擦行为并从微观尺度层面上揭示了氟化石墨烯的减磨抗磨机理。首先,采用氯仿超声处理FG纳米片,削弱其层间分子作用力,通过原位聚合法制备了不同含量(0.0 wt%、0.25 wt%、0.5 wt%、1.0 wt%和2.0 wt%)的FG纳米片改性的PI复合涂层,系统考察了不同FG掺杂含量的PI复合涂层在海水润滑与干摩擦环境下的摩擦行为。实验结果显示PI复合涂层的机械、热性能有明显的提升,不同摩擦条件下的COF略微降低;在干摩擦环境下,0.5 wt%的PI复合涂层可与摩擦副形成致密的转移膜,以获得最佳的摩擦学性能,其磨损率较纯PI降低了51.2%;在湿磨环境下,与干磨相比摩擦系数显著降低,但是海水对聚酰亚胺的软化作用致使PI复合涂层的抗磨损性能恶化。其次,利用气相氟化法调控氟化石墨烯的氟化程度,采用离子液体修饰FG纳米片,增强FG在PI基质的稳定分散性,然后采用原位聚合法成功合成不同氟化程度FG改性的PI复合涂层,考察了FG的氟化程度对FG化学状态以及PI复合涂层性能的影响规律。结果表明,随着氟化程度的增加,C-F键更加稳定,并且增加了PI分子间的交联密度,可获得优异的热稳定性以及机械强度;同时F的存在使摩擦能产生有利润滑的转移膜,促进了摩擦学性能的增强。最后,将经离子液体修饰后的FG与CNT通过负载和共混两种方式,利用原位聚合法与PI复合。实验结果表明,CNT的负载增强了FG在有机溶剂中稳定性;CNT的交联网络与FG的层状结构均能提升PI的机械与摩擦学性能,但CNT效果更显著,导致FG/CNT改性的PI复合材料具有最佳的机械性能与抗磨性能;由于FG优异的润滑性能,导致FG+CNT改性的PI复合材料具有最佳的减摩能力。