石墨烯负载铂铱纳米合金的制备及其电化学性能研究

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在日益严重的能源危机带来的影响下,寻找可再生、环境友好型的能源迫在眉睫。其中,电化学手段在能源的转化与利用中因其较高的能效、优越的选择性及温和的操作条件而备受关注。其中电解水制氢及燃料电池技术得到最为广泛的关注和研究。然而由动力学控制的析氧(OER)和氧还原(ORR)反应成为制约这些技术发展的关键,因此开发高效电子转移的多功能催化剂成为研究热点,本研究从载体和活性金属结构出发探索合成了具有较好析氧和氧还原活性的石墨烯负载铂铱纳米合金催化剂。首先采用晶种诱导法探索了晶面取向铂铱的合成。疏水体系中合成了类八面体Pt及类二十面体Pt纳米晶种,并研究了还原剂用量及加入方式、还原剂的注射温度及表面活性剂的用量对于纳米Pt晶种形貌及团聚度的影响;在亲水体系中合成了削角立方体Pt及类二十面体Pt纳米晶,并探究了表面活性剂的用量对Pt纳米晶种形貌及团聚度的影响。最后在两种体系中分别通过种子注射法合成了Pt-Ir纳米合金。对于合成的Pt纳米晶及Pt-Ir纳米合金进行了电化学测试,通过循环伏安曲线对于晶面取向进行了分析。采用种子注射法合成的Pt-Ir纳米合金在酸溶液中具有良好的析氢、析氧及氧还原性能。另外,我们对于新型载体的选择进行了探究。采用家养蚕丝作为载体,在氯化钾保护下,通过高温焙烧形成了类石墨烯状的多孔结构碳纤维。通过对比不同焙烧温度下碳化蚕丝纤维研究了钾离子在蚕丝纤维中实现插层的过程以及钾离子插层对于类石墨烯多孔结构碳纤维形成的影响。碳化蚕丝纤维表面存在的纳米孔有利于氧气的吸附与电子的传导,其内部的氮元素在钾插层的过程中产生的选择性改变有利于氧还原反应合成的碳化蚕丝纤维在酸溶液中具有较好的氧还原能力及稳定性。最后,我们将合成的Pt-Ir纳米合金在碳化蚕丝纤维上进行了负载,并对其进行了电化学活性评价,结果表明,石墨烯负载的Pt-Ir纳米合金具有较好的析氢、析氧及氧还原性能。
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