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膜电极CCM(Catalyst Coated Membrane,CCM)是质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell,PEMFC)的核心部件,主要由质子交换膜(Proton Exchange Membrane,PEM)及两边的催化层(Catalyst Layers)三部分组成。CCM的制备与催化层结构的优化是PEMFC的关键技术,其结构及制备工艺不仅直接决定燃料电池的性能,而且对降低生产成本、提高比功率,加快商业化进程均至关重要。而其耐久性是质子交换膜燃料电池商业化进程中另一大核心问题,也是当前燃料电池研究中一个极具挑战性的前沿方向。本论文对催化层组分进行了改变,进一步优化了催化层的结构,并采用加速实验方法对CCM耐久性进行了研究,该方法的优点是不需要在电池工作条件下进行,花费时间少,并可以针对某一特定影响因素对CCM耐久性进行研究。复杂性在于需要对CCM内部的化学过程有深入的了解才能保证设计出符合客观的加速实验,从而使准确有效的分析CCM降解机理成为可能。 在催化层组分设计试验中,首先采用两种催化剂(40%和60%Pt/C)并改变催化层中Nafion树脂含量,接下来在亲水电极催化层的组分中加入疏水剂PTFE,使其就有一定的疏水性,防止电极水淹现象的发生;最后再在此基础上对优化结构后的CCM做了加速退化实验,主要设计了H2O,10%H2O2,30%H2O2和H2O2/Fe2+四种加速体系。研究发现: (1)对40%Pt/C电催化剂,与Nafion质量比为3:1的催化层结构最优,其催化剂利用率相对比较高,单电池性能也比较稳定。对于60%Pt/C电催化剂而言,与Nafion质量比为4:1、3:1的催化层,在单电池性能方面相差无几,但是电化学测试过程中,催化层中电催化剂与Nafion质量比为4:1的CCM的催化剂利用率与交流阻抗要优于另一种。其原因可能是60%电催化剂,堆积密度较大,空隙要小于40%Pt/C电催化剂,因此需要填充的Nafion要少一些,但是不能过少,过少则Nafion不能为H+的传导形成一定的网络。 (2)疏水剂的加入会增强CCM催化层的排水性,优化了CCM结构,有利于组装后的单电池性能的稳定性。本实验条件下加入5%的PTFE的CCM组装成的单电池性能最优,若加入过多,则降低了单电池的性能。但是加入疏水剂的CCM尽管提高了单电池性能,但是在交流阻抗方面,催化层电阻要较同等条件