【摘 要】
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随着化石能源的过度使用,人类面临的能源危机以及环境污染问题日趋严重,亟需找到一种新能源来替代化石能源。光催化水分解制氢技术能够高效利用太阳能,产生洁净无污染的氢气,是解决能源紧缺和环境问题的理想手段。发展光催化水分解制氢技术的核心在于高效光催化材料的开发。三嗪基共价有机框架（CTFs）由于其内部特殊的三嗪环结构,具有特殊的物理化学性质和结构特性,是一种极具潜力的光催化剂。然而纯的CTFs的产氢效率
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随着化石能源的过度使用,人类面临的能源危机以及环境污染问题日趋严重,亟需找到一种新能源来替代化石能源。光催化水分解制氢技术能够高效利用太阳能,产生洁净无污染的氢气,是解决能源紧缺和环境问题的理想手段。发展光催化水分解制氢技术的核心在于高效光催化材料的开发。三嗪基共价有机框架（CTFs）由于其内部特殊的三嗪环结构,具有特殊的物理化学性质和结构特性,是一种极具潜力的光催化剂。然而纯的CTFs的产氢效率较低,实现高效的水分解远非易事,因此需要对其进行改性。表面修饰策略被认为是制备高效光催化剂的有效手段。对材料进行表面修饰,能够显著改善其光吸收能力,提高其活性位点暴露比例以及电荷传输效率等。深入探讨表面修饰策略对CTFs产氢性能的影响,对于开发高效的CTF基光催化剂具有重要意义。基于此,本论文采用表面修饰策略,成功制备出两种基于CTF-1的新型光催化剂,并对其光催化分解水制氢特性展开了详细讨论,具体内容与结论如下:（1）提出了一种简单高效的浸渍与光沉积相结合的方法,在CTF-1表面均匀的沉积上Cd S纳米颗粒,制备出Cd S-CTF-1异质结构。由于CTF-1框架中三嗪单元的强电负性,使得CTF-1对Cd S的形成产生很强的表面限域作用,实现了小尺寸Cd S纳米颗粒的均匀分散,从而暴露出更多的活性位点且具有更高的电荷分离和转移效率,极大地提高其光催化产氢效率。本体系中CTF-1不仅作为载体,还作为光催化剂和电子供体。通过表征实验证明,Cd S-CTF-1复合材料中Cd S纳米颗粒分散均匀并且平均粒径为16.52 nm,远小于溶剂热法直接制备的Cd S（210 nm）。同时,时间分辨光谱和光电化学分析显示,Cd S-CTF-1具有比溶剂热法制备的Cd S/CTF-1更强的电荷分离和转移能力。光催化产氢结果也表明,与单一组分以及Cd S/CTF-1相比,Cd S-CTF-1具有更高的光催化产氢活性。（2）以CTF-1和聚苯胺（PANI）为原料,采用简便的湿法球磨策略在CTF-1表面引入导电聚合物聚苯胺,制备了PANI/CTF-1复合材料。CTF-1和PANI相似的离域π共轭结构能够结合而形成大π体系,极大地提高了电荷的传输能力。同时,聚苯胺独特的电子和空穴传输特性以及优异的可见光吸收能力,也将增强PANI/CTF-1光催化产氢的活性。通过一系列表征实验证明,CTF-1和PANI之间具有强烈的相互作用,这不仅使PANI/CTF-1具有比纯的CTF-1更高的电荷传输能力和分离效率,而且也使其稳定性更强。光催化实验结果也表明,PANI/CTF-1复合材料在可见光照射下产生的H2的量为1.369 mmol g-1h-1,比纯的CTF-1高3.12倍。本论文的创新点:（1）提出一种浸渍与光沉积相结合的方法,构建了高活性、高稳定性的Cd S-CTF-1光催化产氢体系,并揭示了CTFs作为基底材料开发高效的光催化剂用于分解水产氢的巨大潜力;（2）利用湿法球磨策略在CTF-1表面引入PANI,构建了一种拥有超强电荷传输能力的大π体系,并将其应用于光催化分解水产氢。
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