O存在下NO在固体电解质电池上的电化学消除研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kevin7878
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该论文以消除稀薄燃烧发动机产生的尾气中的NO<,x>为目的,研究用固体电解质电解池在富氧条件下消除NO<,x>的规律性.实验研究了在O<,2>存在条件下,NO在Pd|YSZ|Pd固体电解质电池和RuO<,2>|Pd|YSZ|Pd固体电解质电池上的分解性质,对NO在固体电解质电池上的分解机理提出了新认识并讨论了O<2->在固体电解质电池中的传导的控速步骤.主要得到以下结论:(1)O<,2>存在下,700℃时,在Pd| YSZ |Pd电池上,相对于NO的分解,O<,2>的分解是选择性的;而在阴极增加RuO2涂层以后,在1~4V间合适的电压下,RuO2 |Pd|YSZ|Pd电池在650℃到700℃之间能选择性地对NO进行选择性的分解.(2)与Huggins在Pt|ScSZ|Pt电池上NO-He混合气体系中提出的部分还原的ZrO<,2>的作用不同,在NO和O<,2>同时存在下,部分还原ZrO<,2>一旦被电还原形成,在其上进行的主要不是NO分解,而是O<,2>的吸附和分解,即由电还原作用产生的低价态的Zr将为气相O<,2>成为晶格O<2->进入YSZ层提供一个新的途径.(3)O<,2>存在条件下650℃和700℃之间,在0~4.4V直流电压作用下,NO在Pd|YSZ|Pd电池和RuO<,2>|Pd|YSZ|Pd电池上的分解是以电催化机理进行的.(4)在600℃下,在RuO<,2>|Pd|YSZ|Pd上,O<2->在Pd|YSZ阴极界面处的传导是O<2->在固体电解质电池中传导过程中的速率控制步骤.(6)ESR检测到的Zr<3+>中心是ZrO<,2>晶体表面上那些O<2->配位不饱和的Zr原子点位.(7)ZrO<,2>表面羟基的或表面上强吸附氧脱附,使Zr<3+>中心浓度增加,这些新形成的Zr<3+>同ZrO<,2>上原有的O<2->配位不饱和的Zr点位性质相同.(8)H<,2>中,从室温~600℃温度范围内ZrO<,2>上的Zr<4+>不能被还原;从室温~300℃温度范围内,因ZrO<,2>表面羟基被H<,2>所还原可以形成F-中心;当温度高于400℃,ZrO<,2>表面的Zr<3+>与F中心可与普通H<,2>和其中存在少量O<,2>共同作用产生O<,2><->.
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