石墨烯作为一种有着特殊层状结构的二维材料,它拥有许多优异的性能,尤其是它超高的导热特性使得它在热力学领域受到了众多研究者的关注,被认为是一类有望影响未来科技发展的革命性材料。因此,随着研究者们工作的深入,大家开始对石墨烯的高超性能与更多领域应用做进一步探索。石墨烯与水之间高效的热输运在微尺度散热器、太阳能热蒸发器、微纳米通道、生物医学等领域都有着非常重要的应用。虽然石墨烯本身具有超高的面内热导率,但是它与水之间的界面热导却并不是很高。在关于石墨烯-水界面热导的提高上,目前只有对石墨烯进行氧原子修饰和电荷修饰这两种探索,而利用氧原子修饰的方法对界面热导的提高效果不高,电荷修饰方法实际操作性困难。因此,目前大家对于这个方面的研究还非常稀少。近年来,功能化石墨烯开始走进大家的视野,功能化石墨烯在石墨烯复合材料中已经有了部分应用。利用功能化石墨烯可以有效地提高石墨烯-聚合物和石墨烯-金属的界面间各项性能,同时功能化石墨烯也可以在一定程度上对材料的面内热导率进行有效调控。在本文中,将对进行功能化修饰后的石墨烯-水界面热输运性质的提升效果进行研究。本文主要采用理论模拟计算的方式开展,结合分子动力学模拟、声子输运分析、材料表面构造影响等,对石墨烯的功能化基团在不同长度、不同浓度、不同亲疏水性改善的情况下进行常温下功能化石墨烯-水的界面热输运性质的提升研究,以获得功能化石墨烯-水界面热性能提升的规律与最优化设计,同时对这种提升的机理进行分析。利用分子动力学模拟对烷烃功能化石墨烯-水界面热导进行模拟计算,发现界面热导在石墨烯进行烷烃功能化修饰后得到了大大的提升,相比于本征石墨烯-水的界面热导的提升倍数最高可达到～4倍。结合声子输运分析,发现烷烃链功能化基团中sp3杂化C-C键与C-H键的加入改变了石墨烯的声子振动模式,使石墨烯的声子振动模式与水有了很大程度上的契合,而且烷烃功能化石墨烯为石墨烯-水界面提供了许多高频率、高能量的载热子,它们加强了界面热输运。正常分析来看,这种提升会随着烷烃链基团的长度增加与浓度增大而持续加强,但模拟发现,当烷烃链过长且浓度较大时,这种提升的增长趋势不会再继续增加,界面热输运会由于功能化基团出现混乱而受到阻碍;另外,当烷烃链过短与浓度过低时,功能化修饰对石墨烯-水界面热导的提升也很低。因此,只有在合适的烷烃基团长度与浓度条件下,才能获得最优的功能化石墨烯-水界面热导的提升效果。基于烷烃功能化石墨烯-水界面热导的提升,利用亲水基团对烷烃功能化基团做进一步修饰,以提高功能化石墨烯的亲水性来进一步提升功能化石墨烯-水的界面热导。同样结合分子动力学模拟与声子输运分析发现,对烷烃功能化基团进行复杂亲水基团修饰可以弥补功能化石墨烯中缺乏H-O键的不足,进一步加强石墨烯与水的界面声子输运,从而进一步提高功能化石墨烯-水的界面热输运性能。