酞菁与分子氧对苯并噻吩类氧化反应的研究

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随着环保要求越来越严格,生产低硫燃料特别是超低硫燃料是大势所趋。苯并噻吩类化合物是石油中最稳定的一类硫化合物,有效氧化这类硫化物是达到煤油和柴油深度脱硫的基础。本文采用分子氧为氧化剂,绿色无污染的金属酞菁为催化剂,在无水的条件下,对模拟燃油中的二苯并噻吩(DBT)进行了催化氧化反应的研究。首先,合成了系列金属酞菁,不同中心金属离子的四硝基酞菁——四硝基酞菁铁(FePc(NO24)、四硝基酞菁钴(CoPc(NO24)、四硝基酞菁锰(MnPc(NO24)和四硝基酞菁(Pc(NO24);含不同取代基的酞菁铁——单氨基三硝基酞菁铁(FePc(NH2)(NO23)、四氨基酞菁铁(FePc(NH24)和酞菁铁(FePc)。通过红外光谱、紫外光谱及元素分析等分析手段对其进行了表征。其次,以500μg/g的DBT十氢萘溶液为模型液,以金属酞菁为催化剂,以氧气为氧化剂对DBT的催化氧化反应进行了研究。考察了催化剂种类、取代基效应、反应温度、氧压、反应时间和催化剂用量等因素对DBT转化率的影响;考察了催化剂的重复使用情况:考察了对其它噻吩类化合物的催化氧化,并对FePc(NO24催化氧化DBT的反应机理进行了初探。最后,采用在合成FePc(NO24过程中加入MCM-41,在合成MCM-41过程中加入FePc(NO24和浸渍法三种方法合成了负载型催化剂FePc(NO24/MCM-41,并通过XRD、红外光谱和紫外光谱对其进行了表征,以1%的DBT十氢萘溶液为模型液,用该催化剂对DBT的催化氧化反应进行了研究。考察了催化剂的制备方法、反应温度、反应时间、压力以及不同结构的烯烃等因素对DBT转化率的影响。在优化的实验条件下,以其它硫化物为底物,考察了反应的普遍性。并对其动力学进行了初探,负载催化剂的催化活性和稳定性有了很大提高。
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