锂离子电池正极材料LiMnPO4的水热法合成研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:juejue_wang11
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锂离子电池的性能在很大程度上取决于正极材料的性能,正极材料性能的提高有利于电池整体性能的提高。本论文在综合概述锂离子电池正极材料发展现状的基础上,选取了安全性能好、充放电电压平台高的橄榄石结构正极材料LiMnP04为研究对象,针对正极材料的制备,开展了相关研究工作。本论文采用水热法合成LiMnPO4正极材料。研究了传统富锂水热合成LiMnPO4正极材料;设计一种等量反应物水热合成方案,成功制备LiMnPO4正极材料;针对等量反应物水热合成其产物产率较低的缺点,优化实验方案,通过富磷水热反应合成LiMnPO4并明显提高产物的产率。针对传统的锂盐过量配料合成方式,讨论了反应物锂锰比、反应温度、反应物浓度以及反应物加料顺序对LiMnPO4正极材料的合成影响。结果发现,在合成过程中适当的LiOH H2O过量有利于LiMnPO4的合成,但混合物的pH值对LiMnPO4正极材料的合成起着决定性的作用。反应物浓度对于材料的合成并无明显的影响,但是对材料颗粒尺寸有一定的影响。在我们的实验条件下,合成LiMnPO4正极材料的临界温度为120℃左右。不同的反应物加料顺序会生成不同的中间相物质,随后转化为稳定的中间相NH4MnPO4 H2O,在后期的水热反应过程中,中间相NH4MnPO4·H2O通过阳离子交换反应生成目标产物LiMnPO4正极材料。通过不同方式制备中间相产物NH4MnPO4·H2O和Li3PO4,分别以它们作为前驱体并按计量配入相应的锂盐或锰盐,经过水热反应成功制备目标产物LiMnPO4。发现络合能力较强的NH4+很容易与反应体系中Mn2+和PO43-结合生成稳定的NH4MnPO4·H2O,中间相NH4MnPO4 H2O的存在对于目标产物LiMnPO4的合成有一定的抑制作用。针对新型的等摩尔量反应物(等量反应物)配料合成方式,通过改进实验原料,我们发现当体系中不存在NH4+时,等摩尔量的反应物配料方式可以合成目标产物LiMnPO4,但产物的产率较低。进一步改进实验配料方案,采用过量磷源的配料方式合成目标产物LiMnPO4,能够有效的提高产物的产率,使其高达95%。当反应体系中含有NH4+时,通过改变反应体系的动力学条件,例如提高反应温度、延长反应时间等,采用过量磷源的配料方式均能够合成目标产物LiMnPO4。
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