铌酸钾钠基无铅压电陶瓷的制备、性能及低温烧结研究

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目前,环境友好型高性能无铅压电陶瓷及其低温烧结作为压电材料研究领域的热点之一,已经受到各国研究者的广泛关注。本论文采用掺杂第二组元的方式对(K,Na)Nb03基(简称KNN基)体系无铅压电陶瓷进行改性,对其物相结构和电性能进行了研究;同时,通过添加含有助烧特性的低温熔块B2O3-CuO-BaO-MnO2(简称BCBM),研究熔块添加量对KNN基无铅压电陶瓷的烧结特性、结构及电性能的影响。采用固相反应法制备(K0.49Na0.51)0.94Li0.06Nb0.94SbxTa0.06-xO3(KNNLSxT0.06-x,x=0.00~0.06)无铅压电陶瓷,系统研究了Sb的掺杂量对陶瓷晶体结构与压电性能的影响。X射线衍射结果表明:随着Sb掺杂量x的增加,陶瓷的晶体结构由正交相向四方相转变,并在x=0.04-0.05时出现正交相逐渐转变为四方相的多型相转变,在x=0.04时组成具有最佳性能:压电常数d33=258pC/N,平面机电耦合系数kp=54%,机械品质因数Qm=61以及较高的居里温度Tc=405℃。该体系陶瓷具有较高的压电常数和平面机电耦合系数,是一种应用前景良好的压电材料。其次,为了获得综合性能更高的无铅压电陶瓷,采用A位和B位同时掺杂改性。进一步引入BaZrO3为第二组元,研究制备了(K0.45+xNa0.55-x)0.98Li0.02(Nb0.77Ta0.18Sb0.05)03-yBaZrO3(x=0.0.04;y=0~0.02)高性能无铅压电陶瓷。研究结果表明:K/Na值偏离0.5/0.5有利于性能的改善,并当x=0.04,预合成温度850℃时,获得较佳压电性能。BaZrO3的掺入有效地改善了陶瓷的介电性能。随着BaZrO3掺杂量y的增加,陶瓷的晶体结构由正交相向四方相转变,在y=0.005-0.008区间出现正交相与四方相两相共存的区域。并在y=0.005时该组成陶瓷具有最佳的压电性能:压电常数d33=372pC/N,平面机电耦合系数kp=47.2%,介电常数εr=1470,介电损耗tanδ=0.021,机械品质因数Qm=86,剩余极化强度P,=18.15μC·cm-2,矫顽场Ec=1.1kV/mm.接着研究了(1-x)(K0.49Na0.51)0.98Li0.02(Nb0.77Ta0.18Sb0.05)03-x(Ba0.85Ca-0.15)(Ti0.9Zr0.1)O3[(1-x)NKNSLT-xBCZT,x=0~0.02]无铅压电陶瓷的结构与性能。研究结果表明:BCZT的引入在一定程度上提高了陶瓷的烧结温度和抑制了晶体的长大。陶瓷的d33和kp随着BCZT掺量的增加呈先增大后减小,并在x=0.01时达到最大值(d33=335pC/N,kp=44.7%)。Ωm则表现为先减小后增加的趋势;Tc以及正交-四方相转变温度tO-T均逐渐减小最后,研究了BCBM熔块的添加量对(K0.49Na0.51)0.98Li0.02(Nb0.77Ta0.18-Sb0.05)O3-0.005BaZrO3陶瓷的相结构、显微结构和电性能的影响规律。研究表明,BCBM对降低烧结温度和改善陶瓷致密度的效果显著,起到烧结助剂的作用,并有效提高了陶瓷的Qm值,降低了介电损耗tanδ。当熔块添加含量为1wt%,陶瓷的预烧温度为900℃,烧结温度为1050℃时,获得了单一物相的陶瓷样品。陶瓷晶粒大小均匀,结构致密,表现出优良的综合性能,其中d33=345pC/N,kpp=44.5%,Qm=135,εT33/ε0=1208,tanδ=0.018.
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