高熵锆酸盐陶瓷作为一种新型高熵氧化物陶瓷材料,因其复杂的组分和独特的结构表现出低热导率、高离子导电性、高折射率、高热稳定性以及良好的耐腐蚀性等优异特性,有望在热障涂层、固体电解质、高温燃料电池、透明陶瓷和核废料固定等领域广泛应用。然而,所开发的高熵锆酸盐陶瓷普遍存在力学性能差、热导率不理想等难题,严重限制了其在相关领域的应用。为了解决上述难题,本论文提出高熵锆酸盐纳米晶陶瓷的设计理念,即首先采用聚合络合法合成高纯、超细且成分均匀的高熵锆酸盐纳米粉体,然后采用高压烧结技术将合成的纳米粉体烧结成块,从而开发出兼具高强高韧以及低热导率的高熵锆酸盐纳米晶陶瓷,研究了高熵锆酸盐纳米粉体和纳米晶陶瓷块体的制备工艺条件,详细表征了材料的物相组成、微观结构以及成分均匀性等信息,考察了材料的力学性能、热学性能以及热稳定性能并揭示了相关机制。本论文的主要研究内容和成果如下:提出采用聚合络合法合成高纯、超细且成分均匀的(Y0.25La0.25Sm0.25Eu0.25)2Zr2O7高熵锆酸盐纳米粉体,即首先以稀土硝酸盐、硝酸锆、柠檬酸和乙二醇为原料在130℃合成前驱体,然后将前驱体在600℃-1500℃煅烧2 h得到预期产物。研究结果表明,随着温度从600℃升高到1500℃,合成粉体的颗粒尺寸、晶格应变和结晶度逐渐增大。同时,合成粉体的物相组成发生转变,即当合成温度升高到1300℃时,合成的粉体由萤石相演化为焦绿石相。其中,900℃合成的粉体品质最高,平均颗粒尺寸为11 nm且无明显团聚,其所有组成元素均匀分布。基于上述工作,根据离子半径比从相稳定性方面考虑选择制备(Sm0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2Yb0.2)2Zr2O7高熵锆酸盐纳米晶陶瓷。首先采用聚合络合法在900℃合成了高熵锆酸盐纳米粉体,研究结果表明,合成的纳米粉体为萤石相,平均颗粒尺寸为17 nm,成分均匀性高,它们具有良好的高温相稳定性,即在1500℃热处理2 h合成的粉体未发生相转变;然后采用高压烧结技术将合成的粉体在900℃-1200℃温度以及6 GPa压力下制备了高熵锆酸盐纳米晶陶瓷,研究结果表明,随着温度从900℃升高到1200℃,制备的陶瓷的晶粒尺寸和相对密度逐渐增大。其中,1000℃制备的纳米晶陶瓷具有最佳的微观结构,其相对密度为96.9%,平均晶粒尺寸为220 nm,并展现出优异的综合性能:首先,该材料的维氏硬度为12.5 GPa,弹性模量为235 GPa,断裂韧性高至3.4 MPa·m1/2,这主要是由于固溶强化机制、细晶强韧化机制以及微裂纹偏转和桥联机制;其次,该材料在室温下的热导率低至1.57 W·m-1·℃-1,这主要是由于固溶效应和晶界作用;在1000℃的热膨胀系数为10.90×10-6℃-1,这主要是晶格能和无序结构共同作用的结果;再次,该材料还具有优异的热稳定性能,即在1300℃该材料的晶粒生长速率仅为30 nm·h-1,远低于相应的单组元锆酸盐的晶粒生长速率,这主要是由于高熵效应和缓慢扩散效应。