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氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯(r GO)是重要的纳米材料,能够改善聚合物的性能并拓宽其应用范围。在GO(rGO)/聚合物复合材料中,GO(rGO)的分散性、空间分布及其与聚合物基体之间的界面作用等因素对复合材料的性能有着重要的影响,研究这些因素与复合材料性能之间的关系有着重要的理论和实际意义。本文采用活性自由基聚合等方法合成了多种丙烯酸酯类共聚物,并用于改性GO(rGO),提高了GO(rGO)在聚合物基体中的分散性及其与基体的界面作用力,进而改善了复合材料的性能。本文还采用不同的工艺方法在复合材料中构筑rGO的三维网络结构以及GO的二维分布结构,这对于开发具有优异力学性能和高导热性能的复合材料有着重要实际意义。主要内容如下:(1)为了改善GO与聚合物之间的界面作用和调控GO的空间分布,本文通过原子转移自由基聚合反应(ATRP)合成了含聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)链段和聚二甲基硅氧烷(PDMS)链段的嵌段共聚物,并通过真空抽滤共沉淀法制备了GO/聚合物复合材料。复合材料具有高拉伸强度和高韧性的特点,这与GO片层的二维分布结构以及GO与共聚物之间强界面作用力有关。此外,采用自由基聚合反应制备了含PDMS和PGMA链段的无规共聚物,并通过冷冻干燥法制备了rGO/共聚物复合气凝胶。复合气凝胶具有高压缩强度和高导热系数,这主要归结于r GO的三维网络结构以及rGO和共聚物之间的强界面作用力。(2)为了改善GO在聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)中的分散性和界面作用,采用ATRP制备了芘基封端的含PDMS和PMMA链段的嵌段共聚物,并用于改性GO制备了GO杂化填料,并添加到PMMA中制备了GO/PMMA复合材料。复合材料具有高拉伸强度和韧性,这被归因于GO在基体中的均匀分散、杂化填料与基体间强界面作用以及嵌段共聚物中柔顺性的PDMS链段。(3)为了研究rGO片层在丁苯橡胶(SBR)中的空间分布以及r GO的分散性对SBR复合材料性能的影响,采用可逆加成断裂链转移聚合反应(RAFT)合成了含有聚苯乙烯和聚甲基丙烯酸羟乙酯链段的嵌段共聚物,并将其接枝到碳纳米管表面,进而通过与GO的酯化反应以及抗坏血酸的还原反应,制备了rGO杂化填料。通过溶液共混法添加到SBR中制备了rGO/SBR复合材料。复合材料具有良好的力学性能和高导热系数,这主要归因于杂化填料中聚苯乙烯链段与SBR基体存在一定结构相似性并促进了填料在SBR基体中的分散,以及大长径比的碳纳米管“串联”片层GO在SBR中能够均匀分布并形成三维网络结构。(4)为了研究rGO片层在SBR中的空间分布对复合材料性能的影响,采用无机盐模板法制备了具有三维多孔结构的硅橡胶。通过将聚多巴胺(PDA)改性的GO吸附在多孔硅橡胶的孔壁上,制备了具有三维多孔结构的PDA-rGO/硅橡胶复合材料。通过“回填法”将SBR填充到PDA-rGO/硅橡胶复合材料中制备了r GO/SBR复合材料。由于PDA-rGO纳米片层的三维网络结构,rGO/SBR复合材料表现出优异的导热性能。