基于四重氢键作用结合的超分子聚合物具备独特的动态可逆性和环境(热,光,p H等)响应性,是用于设计自愈合等智能型功能材料的绝佳选择。近年来,一类以AADD-DDAA的形式结合的四重氢键体系——2-脲基-4[1H]-嘧啶酮(UPy)体系,因其具备极高的二聚常数和稳定性而备受关注,但目前相关研究主要依赖于有机溶剂体系开展,加工过程中释放出的VOCs(挥发性有机化合物)会造成环境污染;另外UPy基元的引入位置也多在分子链端基,这使得聚合物基于端基的四重氢键自组装呈线性交联,强度有限且组装容易中断。针对上述问题,本文以聚氨酯这种具有极高应用价值且原料易得、易于改性的高分子材料作为基材,设计了一种主链含四重氢键基元的超分子水性聚氨酯。首先,以碳酸胍和α-乙酰基-γ-丁内酯为原料通过一步反应合成了UPy功能化单体(HMA);再以聚己二酸丁二醇新戊二醇酯二醇(PBNA)为软段,以异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、HMA、亲水单体2,2-二羟甲基丙酸(DMPA)、异佛尔酮二胺(IPDA)、三乙胺(TEA)和封端剂乙醇胺(MEA)为硬段制备了三组分别以UPy功能化单体含量(HMAC)、总硬段含量(HSC)和亲水单体含量(HGC)为变量的主链含四重氢键基元的超分子水性聚氨酯(4H-WPU)分散体。通过核磁共振氢谱(~1H NMR)、傅里叶红外光谱(FTIR)和凝胶渗透色谱(GPC)分析验证了实验制备的UPy功能化单体及4H-WPU分散体均为目标产物。通过稳定性测试、粒径粘度测试等探究了HMAC、HSC及HGC对乳液性能的影响,结果显示所制备的4H-WPU分散体均具备良好的稳定性,其中分散体的粒径随HMAC或HSC增加而增大,随HGC的增加而减小,粘度的变化趋势与粒径的变化趋势成反相关。透射电镜(TEM)测试表明,4H-WPU胶粒大致呈圆球形,粒径分布呈正态分布。通过差示扫描量热分析(DSC)、拉伸测试、自愈合性能测试及耐水性能测试探究了4H-WPU的胶膜性能。DSC测试结果表明HMAC或HSC的增加会使4H-WPU胶膜的玻璃化转变温度Tg上升。拉伸测试结果表明4H-WPU胶膜具备优异的力学性能,拉伸强度随HMAC的上升而增大,最大可为空白样的10倍,伸长率的变化与之相反。自愈合性能测试结果显示4H-WPU具备优异的自愈合性能,愈合时间最短为2.5h,机械性能的修复率可达90%以上。耐水性能测试结果显示4H-WPU胶膜的吸水率均在10%以下,具备较好的耐水性能。