H2具有清洁、无污染、可再生等优点，被认为是21世纪最理想的新型能源。目前，工业上主要采用变压吸附和深冷分离等方法进行H2的分离纯化，该技术存在工艺复杂，能耗高等问题。近年来，膜分离技术应用于H2的分离纯化受到人们的广泛关注，这是因为该方法分离效率高、能耗低、操作简单，具有明显的技术优势。在众多膜材料中，MFI型分子筛膜具有规整的孔道结构、均一的孔径分布和良好的热化学稳定性，受到广大研究者的青睐。但是对于H2与小分子气体（如CO2、 CO、N2等）之间的分离，由于MFI分子筛膜孔径(0.55 nm)较大，很难直接实现H2的有效分离。因此，如何制备出连续致密的MFI分子筛膜以及对其分子筛孔道进行精密调变成为亟需解决的关键问题。本文在课题组前期研究工作基础之上，围绕H2的分离纯化，开展了MFI分子筛膜的制备、离子交换和硅烷修饰对分子筛膜晶内孔道调变等研究以获得高分离性能的透氢MFI分子筛膜材料。　　首先，采用二次生长法在片式α-Al2O3支撑体上合成MFI分子筛膜，分别考察了晶种尺寸、合成液硅铝比、合成时间以及合成次数等参数对分子筛膜结构和性能的影响，进一步优化了制备参数。利用XRD和SEM来表征分子筛及分子筛膜的晶体结构与外观形貌。结果表明，晶种尺寸和合成液中硅铝比的高低会明显影响分子筛晶体表面形貌，合成时间以及合成次数均能显著影响膜层厚度;采用优化后的合成参数制备出较为致密的MFI分子筛膜，使用的晶种大小为130nm，合成液硅铝比为30，合成时间为4h，合成次数为2次。　　其次，对所合成MFI分子筛膜进行K+和Ca2+交换，测试了离子交换前后H2、 CO2单组分渗透性及H2/CO2分离性能随温度的变化情况。结果表明，经K+交换后的全硅MFI分子筛膜和经Ca2+交换后的含铝MFI分子筛膜的H2/CO2分离性能均没有得到明显提高，而经K+交换后的含铝MFI分子筛膜对H2/CO2的分离性能有一定的提高，500℃时H2/CO2的分离因子由交换前的1.76提高至交换后的6.63，H2的渗透性为1.54×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1。　　最后，采用原位水热合成法以四丙基氢氧化铵(TPAOH)、气相SiO2和氢氧化钠(NaOH)为合成原料，在片式α-Al2O3支撑体上制备MFI分子筛膜，在此基础上采用在线化学气相沉积(CVD)法以三甲基乙氧基硅烷(TMES)为修饰源对MFI分子筛膜进行晶内孔道修饰，研究了修饰前后H2、 CO2的分离性能随温度的变化关系，并把修饰后的膜用于H2/N2以及H2/CH4分离。研究结果表明:TMES也是一种较为合适的修饰源，以TMES为修饰源修饰的MFI分子筛膜，修饰后500℃下H2/CO2的分离因子达到45.9，H2的渗透性为1.43×10-7 mol·m-2· s-1·Pa-1。把修饰后的分子筛膜用于H2/N2和H2/CH4分离，也能获得较好的分离效果。