金属改性铜锌铝催化剂的制备及其性能研究

来源 :辽宁石油化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wbgbg
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甲乙酮是一种应用领域非常广泛的低沸点有机溶剂。它具有溶解性好、稳定性强和无毒性等特点。近年来,甲乙酮的需求量逐渐增加,为了满足国内外市场的需求,提高甲乙酮的产量是非常必要的。仲丁醇脱氢制甲乙酮的工艺操作简单、反应条件温和、甲乙酮产量较高,反应的关键是制备出较高性能的催化剂。采用共沉淀法制备了CuZnAl催化剂,并通过实验确定出制备催化剂的最佳反应条件为:水浴温度80 oC,陈化时间6 h,焙烧温度500 oC,焙烧时间5 h。随后通过浸渍法将不同含量Ce引入到CuZnAl催化剂中,通过XRD、H2-TPR、N2吸附-脱附、XPS表征发现:Ce的引入使催化剂中生成尖晶石(Cu Al2O4),有利于提高催化剂的稳定性;Ce可以使催化剂的晶粒尺寸变小,增加催化剂中物种的分散性;Ce的添加提高了催化剂中Cu2+含量并且可以降低催化剂的还原温度。将Ce-CuZnAl催化剂用于仲丁醇脱氢制甲乙酮,发现8wt.%-Ce-CuZnAl催化剂在反应温度为240 oC、质量空速为5 h-1的情况下,甲乙酮收率达到了87.74%。反应在100 h内,Ce-CuZnAl的反应活性稳定,仲丁醇转化率保持在92%左右,甲乙酮选择性保持在96%左右。通过浸渍法将Mg负载到CuZnAl催化剂上并用于仲丁醇脱氢制甲乙酮的反应。通过XRD、N2吸附脱附、H2-TPR、XPS表征发现:Mg的引入可以使催化剂中Cu2+含量增加并且可以降低催化剂的晶粒尺寸,提高催化剂中Cu O和Zn O的分散性;Mg还可以使催化剂的还原温度降低。实验结果显示:4wt.%-Mg-CuZnAl催化剂具有良好的反应活性,在反应温度为250 oC,质量空速为3 h-1的条件下,甲乙酮收率在89.53%左右。在100 h内,Mg-CuZnAl催化剂的反应活性稳定,甲乙酮收率保持在89%左右。
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