四官能度过氧化物在高抗冲聚苯乙烯制备中的应用

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为了提升聚苯乙烯材料的冲击性能,合成时加入橡胶可生产出高抗冲聚苯乙烯(HIPS)。自由基聚合是应用最多的生产方法,为了对相对分子质量起到很好的调控作用常向反应体系中加入引发剂。HIPS的工业生产一直采用热引发或者单官能度引发剂引发,而且引发剂类型对HIPS力学性能的影响研究较少。因此研究四官能度过氧化物引发剂对HIPS力学性能的影响具有非常重要的学术意义和应用价值。本论文采用本体接枝聚合法合成HIPS,以四官能度过氧化物为引发剂,探究了反应温度、搅拌条件、引发剂种类及浓度对HIPS反应动力学、相转变以及最终产品性能的影响。首先研究HIPS本体接枝聚合过程的动力学。聚合反应的动力学曲线呈" S"型,为典型的自由基聚合反应动力学曲线。橡胶的加入会使聚合体系反应变慢,恒定搅拌速率130 r·min-1条件下反应速率较慢,与恒定搅拌速率30、50、70、90 r·min-1条件下聚合反应动力学曲线偏离较大。相转变后降低搅拌速率对反应动力学影响很小。在过氧键浓度相同的情况下,单官能度引发剂及四官能度引发剂引发聚合体系的动力学曲线基本重合。分别采用透射电镜以及相对扭矩变化对聚合体系的粒子结构、黏度变化进行研究,分析恒定搅拌以及分段搅拌条件下聚合过程的相转变。研究发现,两种分析方法所得结果相近,温度越高相转变时的转化率越大,恒定搅拌速率越大相转变时的转化率越小。采用分段搅拌方式时,相转变前降低搅拌速率可使相转变时的转化率增大,相转变过程对应的搅拌速率才是影响相转变的"有效搅拌速率"。四官能度引发剂引发体系相转变时的转化率相近,均高于单官能度引发剂。采用透射电子显微镜观察HIPS产品中的橡胶粒子形态,并结合相对分子质量、接枝率、橡胶粒径以及分布多个方面来分析HIPS力学性能。使用四官能度引发剂合成的HIPS最终产品的断裂伸长率和冲击强度均高于使用单官能度引发剂合成的产品。试验范围内随着恒定搅拌速率的增大,HIPS最终产品的力学性能先提高后下降,恒定搅拌速率90 r·min-1最终产品的力学性能最好。以90 r·min-1作为前转速,相转变前降低搅拌速率,HIPS最终产品的拉伸性能、冲击性能均下降;相转变后降低搅拌速率,HIPS最终产品的拉伸性能、冲击性能基本不变。相转变过程对应的搅拌速率为影响最终产品力学性能的"有效搅拌速率",不论搅拌方式如何,"有效搅拌速率"相同时合成HIPS最终产品的拉伸及冲击性能也相同。
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