【摘 要】
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抗生素自问世以来被广泛应用到医疗、养殖等领域,但其大量使用和不当处理与排放带来的水污染问题日益严峻。光催化技术作为一种绿色高效的新型降解技术备受瞩目。目前,Bi2WO6因其合适的带隙宽度(2.7~2.9 e V)、简单的制备工艺、可见光响应和无毒等优点在光催化领域有广泛的应用。但是Bi2WO6仍存在光生载流子复合几率高和对可见光吸收能力差的缺点。针对上述问题,本文采用水热法制备出Bi2WO6,并通
【基金项目】
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高稳定性Si纳米阵列复合光阳极表/界面设计及光电催化降解抗生素研究(编号:52072107),国家自然科学基金,2021-2024;
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抗生素自问世以来被广泛应用到医疗、养殖等领域,但其大量使用和不当处理与排放带来的水污染问题日益严峻。光催化技术作为一种绿色高效的新型降解技术备受瞩目。目前,Bi2WO6因其合适的带隙宽度(2.7~2.9 e V)、简单的制备工艺、可见光响应和无毒等优点在光催化领域有广泛的应用。但是Bi2WO6仍存在光生载流子复合几率高和对可见光吸收能力差的缺点。针对上述问题,本文采用水热法制备出Bi2WO6,并通过表面氧空位的构筑和Mo S2量子点的复合,多途径改善其光催化降解抗生素性能。主要研究内容如下:(1)Bi2WO6材料的水热法制备与光催化降解抗生素性能研究。以Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO4·2H2O为前驱体,采用水热法,在120℃、140℃、160℃和180℃温度下制备了Bi2WO6光催化剂。通过X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和比表面积测试等系统地表征了Bi2WO6光催化剂的晶体结构、元素组成和微观形貌。以盐酸四环素(TC)和左氧氟沙星(LVFX)为目标降解物对Bi2WO6进行光催化活性测试,并分析其光催化降解机理。研究结果表明:水热温度为140℃时制备的Bi2WO6样品表现出最优的光催化活性,可见光照射40 min后对TC的光催化降解率为93.16%,可见光照射2 h后对LVFX的光催化降解率为93.80%。(2)富含氧空位的Bi2WO6材料的制备与光催化降解抗生素性能研究。采用Na OH溶液对Bi2WO6样品进行碱性刻蚀,通过控制Na OH溶液浓度在样品表面构筑氧空位。通过X射线衍射仪、X射线光电子能谱、Raman光谱、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等系统地表征了所制备的光催化剂的微观形貌、元素组成和晶体结构。以左氧氟沙星(LVFX)为目标降解物对富含表面氧空位的Bi2WO6进行光催化活性测试,并分析其光催化降解机理。结果表明:富含氧空位的Bi2WO6样品的禁带宽度从2.68 e V下降至2.44 e V,当Na OH浓度为0.5 M时制备的Bi2WO6样品在可见光照射1 h后对LVFX的光催化降解率可达95%。碱性刻蚀后构筑的表面氧空位可在Bi2WO6价带顶部引入浅层缺陷能级,提高了可见光吸收能力,这是提升Bi2WO6样品光催化性能的主要原因。(3)Mo S2量子点/Bi2WO6复合材料的制备与光催化降解抗生素性能研究。采用静电自组装法在Bi2WO6表面负载Mo S2量子点,制备Mo S2/Bi2WO6复合光催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线光电子能谱仪等系统地表征了Mo S2/Bi2WO6复合光催化剂的微观形貌、元素组成和晶体结构。以左氧氟沙星(LVFX)为目标降解物对Mo S2/Bi2WO6复合光催化剂进行光催化活性测试,并分析其光催化降解机理。结果表明:负载Mo S2量子点后,Mo S2/Bi2WO6复合光催化剂的可见光吸收能力有所改善,光生载流子迁移效率明显提升。最优的Mo S2/Bi2WO6复合光催化剂在可见光照射1 h后对LVFX的降解率达到83%,而Bi2WO6在可见光照射1 h后降解率仅为69%,复合光催化剂降解动力学常数为0.0183 min-1,降解速率是Bi2WO6的1.22倍。(4)Mo S2量子点复合富含氧空位的Bi2WO6材料的制备与光催化降解抗生素性能研究。采用静电自组装法在富含氧空位的Bi2WO6表面负载Mo S2量子点,制备复合光催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和X射线光电子能谱仪等系统地表征了复合光催化剂的微观形貌、元素组成和晶体结构。与富含氧空位的Bi2WO6相比,负载Mo S2量子点后,复合光催化剂的光吸收能力稍有改善。但是复合光催化剂在可见光照射1 h后对LVFX的光催化降解性能相比于富含氧空位的Bi2WO6下降了8%。构筑表面氧空位和负载Mo S2量子点构筑异质结在光催化降解LVFX过程中没有实现协同作用。
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