碳量子点的光学性质调控及应用

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2004年,美国南卡罗来纳大学的化学学家沃尔特教授实验组使用电弧放电法在分离纯化单壁纳米管期间偶然发现了可以发光的碳纳米颗粒,这一新型纳米材料的发现引起了全球范围内的研究热潮。在荧光碳纳米材料中尺寸在lOnm以内并具有单分散性,球形或类球形的纳米点就是碳量子点。作为新兴碳纳米材料家族中重要的一员,碳量子点不论是在稳定性、抗光降解性、有效性还是在生物相容性、低毒性和环保性等方面都优越于传统半导体量子点。到目前为止,碳量子点在催化、光催化、光生伏打、生物成像、离子检测以及上转化荧光等诸多领域显示出强大的功能。目前已经有大量文献报道出许多不同的制备方法包括激光销蚀法、电化学氧化法、共聚焦燃烧法以及化学合成法。然而昂贵的合成前驱物、苛刻的反应条件、耗时的提纯过程以及相对较低的量子产率仍然使合成过程面临着极大的挑战。和其他纳米材料类似,在碳量子点中掺杂杂环原子能够形成作为复合中心的缺陷能级,可以有效的改变能级间的电子转移从而调节材料的性能。其中,氮掺杂由于引入了新的氮能级不仅能提高碳量子点本身的荧光量子产率还能显示出电催化,双光子诱导荧光等,这些独特的性质引起了广泛的关注。然而,几乎所有的氮掺杂过程都需要进一步钝化或表面修饰,不仅对提纯造成不便而且不利于环境保护。因此,用简单的方法合成碳量子点并对其进行掺杂是值得探究和尝试的。本文旨在用简单的一步法合成荧光量子产率相对较高的氮掺碳量子点,并对其表征来进一步探讨其光学特性,并尝试给出光学特性的产生机制。本文主要进行了以下几方面的研究:1.使用不同的前驱物和方法合成了三种碳量子点,在365nm的紫外灯照射下的三种碳量子点发光的光学照片可以显示出掺杂氮元素明显增强了其荧光强度。并通过透射电镜,红外光谱和电子能谱对其形貌结构进行了表征,证实了一步法合成的碳量子点中成功掺杂了氮元素。2.氮掺碳量子点发出明亮蓝色的单光子荧光。使用激发波长为800nm的飞秒激光器来照射样品后,观察到样品发出明亮的绿光,功率的二次方和荧光强度呈线性证实了这种绿色的双光子荧光。3.鉴于所合成的氮掺碳量子点具有较高的量子产率和稳定性,氮掺杂碳量子点对不同金属离子荧光响应被进一步探究。实验中观察到Fe3+对其荧光具有显著的猝灭作用,而其他金属离子对其几乎没变化,我们对现象提出合理的解释并验证。
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