随着气候的不断恶化和化石资源的持续消耗,探索与发展新型清洁能源已成为当今社会重要的科学话题。能源转换与贮存过程中的氧电极反应,即氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER),是制约燃料电池和电解水技术发展的瓶颈之一,为此人们不断探求着高效的氧电极反应催化材料。类水滑石(LDH)又称层状双金属氢氧化物,具有双金属种类可调性、层间阴离子可交换性和结构记忆等特性。基于这些特性,本论文分别使用原位生长法、煅烧复原法和静电组装法,将LDH分别与石墨烯、氮化碳复合制备了基于LDH的纳米复合催化剂,并研究了它们在氧电极反应中的双功能催化性能。主要内容如下:1.水热条件下,通过在反向胶束内给予碱源和金属盐,实现了NiFe-LDH在氧化石墨烯(GO)基底上的原位生长,经移除模板和还原处理,得到了类球状的还原GO-LDH,记做rGO-LDH;其中rGO作为导电基底,可显著增强复合物的导电能力;该催化剂修饰电极的OER起始过电位仅为240 mV,与贵金属RuO2催化剂所得值相当,当电位为1.530 V时,电流密度高达32.388 mA/cm2,其ORR起始电位约为0.796 V,极限扩散电流约为-3.845 mA/cm2,在甲醇混合液中,其电流密度损失不足10%。2.还原条件下,将氮化碳(C3N4)纳米片组装在GO-LDH复合物上,得到了表面粗糙度显著增大的氮掺杂的rGO-LDH,记为NG-LDH;其中rGO可显著增强复合物的导电能力,氮掺杂造成的结构缺陷,不但增大了复合物的比表面积,还赋予其一定的ORR催化能力;该催化剂修饰电极的OER起始过电位为256 mV,虽然相较于未氮掺杂的rGO-LDH催化剂增加了16 mV,但在1.530 V时,其电流密度高达42.636 mA/cm2,是纯NiFe-LDH的9倍,远高于未掺杂的rGO-LDH(32.388 mA/cm2),其ORR起始电位正移至0.853 V,半波电位约为0.802 V,显著高于传统层状材料,在甲醇混合液中,其电流密度损失不足8%。3.将CoFe-LDH的煅烧产物于GO的水溶液中复原,在还原条件下进行氮掺杂,得到了具有一定结构缺陷的氮掺杂rGO/LDH,记为NG/LDH;该复合物中LDH六角片呈多方向铺展状,C3N4纳米片组装在rGO薄片和LDH纳米片上,增大了比表面积,而rGO增强了催化剂的导电能力;该催化剂修饰电极的OER起始过电位约为244 mV,在1.530 V时其电流密度约为14.371 mA/cm2,是纯CoFe-LDH的7倍,其ORR极限扩散电流密度高达-5.222 mA/cm2,接近于20 wt%的Pt/C修饰电极,在甲醇混合液中,能够维持原有的ORR电流强度。4.在甲酰胺中,NiFe-LDH纳米片与GO片层通过静电引力自组装为GO-LDH,再将氨基离子液体(NH2-IL)共价修饰在GO上,得到了离子液体修饰GR-LDH,记做IL-GR-LDH;NH2-IL的共价修饰不但增强了复合物的分散稳定性和亲水能力,还改善了催化剂的导电能力;该催化剂修饰电极的OER起始过电位约为282mV,在1.530 V时其电流密度约5.998 mA/cm2,是纯NiFe-LDH的5倍,其ORR起始电位正移至0.742 V,半波电位为0.661 V,在甲醇混合液中,其电流密度下降不足0.08%。