煤的催化热解是从低阶煤炭资源中提取液体燃料和高价值化学品的主要技术之一,钢铁工业是国民经济的重要基础产业。针对目前煤催化热解提质存在的催化剂成本高昂、难分离回收等关键问题,并结合我国铁矿石品质日趋降低的现实问题,课题提出开展煤热解与铁矿石还原耦合过程基础研究,采用低品质铁矿石催化煤热解,实现焦油轻质化同时获得高品位还原铁矿石。本文将从基础和工艺两个层面出发,对铁矿石催化反应机理与煤催化热解产物形成规律、铁矿石还原反应机制以及煤热解与铁矿石还原耦合工艺等方面进行系统的研究。主要研究内容及结果如下:1.采用Py-GC/MS快速裂解仪研究了不同铁矿石的催化裂解作用及其对煤热解产物分布影响规律,结果表明所考察四种铁矿石中,褐铁矿催化裂解作用最为显著,促进了煤热解产物中轻质芳烃的生成;铁矿石物化性质表征结果表明铁矿石比表面积与轻质芳烃产率存在正相关性;以正十九烷和甲酚为模型化合物,结合气体中含氧气体产率与轻质芳烃产率变化关系发现,含氧化合物的脱氧转化可能是褐铁矿催化裂解焦油生成轻质芳烃的主要途径;褐铁矿催化多煤种热解反1应结果显示,煤中含氧量越高,褐铁矿的催化效果越显著,间接验证了褐铁矿对焦油中含氧化合物脱氧转化的催化作用。2.进一步利用Py-GC/MS开展了操作条件对铁矿石催化煤热解产物裂解的影响规律研究。结果表明提高反应温度、H2气氛下增加反应压力(0.1-0.9MPa)均有利于轻质芳烃的形成,但加压与H2气氛对褐铁矿催化裂解性能并未表现出明显促进作用;同时热解产物分析结果表明,铁矿石催化作用主要体现在促进酚类及其他含氧化合物的脱氧分解以及芳烃化合物的形成;褐铁矿多循环及再生实验证明催化反应过程褐铁矿还原为低价态铁而提高催化活性,多次循环及再生后褐铁矿保持较高活性。3.利用固定床装置,研究了热解气氛下铁氧化物的还原特性,以模拟热解气和焦油模型化合物为原料,分别考察了还原温度、时间以及焦油含量对三氧化二铁还原程度的影响。研究结果表明提高还原温度和反应时间,均有利于促进Fe203的还原,但单纯热解气对铁氧化物还原能力较低,而焦油的加入能够推进Fe203向高品质Fe3C的还原进程;提高热解气相产物中焦油蒸汽分压,将有利于促进铁矿石的还原,获得高品质的深度还原铁产物。初步验证了铁矿石催化煤热解反应过程能够获得高品质还原铁的可行性。4.基于Py-GC/MS快速裂解仪和固定床装置上的实验结果,设计并搭建了一套煤热解耦合铁矿石还原的连续反应装置,并通过煤热解、铁矿石催化裂解反应参数优化实验,考察了不同温度和空速条件下褐铁矿催化煤热解产物分布的影响,并获取优化工艺参数:热解温度5500C,固相停留时间15 min,催化裂解温度700°C,空速7651h-真,此时焦油中轻质焦油产率为3.78wt%,含量达到85.12 wt%,较热裂解条件分别提高6.70%和29.42%。褐铁矿催化煤连续热解反应产物,分析结果表明焦油轻质化主要来自重质焦油的裂解以及含氧化合物的转化,并进一步对煤催化热解反应过程含氧化合物的转化路径作出阐释。5.通过对煤连续热解耦合铁矿石还原反应获得褐铁矿进行了孔隙结构、物相组成、积碳量、微观形貌、还原度等物化性质的表征分析,对铁矿石还原反应基本过程进行了阐述,铁矿石经预热脱水处理形成具有较高比表面积的多孑孔结构,促进褐铁矿向还原态铁FexOy(y/x<1.5)转化;反应条件对铁矿石还原影响结果显示空速对铁矿石还原影响高于反应温度,优化工况下(700°C,3825 h-1)获得铁矿石以Fe304和FeO形式存在,还原度可达24%。结合热重分析结果发现耦合过程获得的含碳铁矿石具有较高的还原活性,能够作为炼铁的优质原料。6.建立了煤热解与铁矿石还原耦合工艺的畑分析体系,采用畑分析法对比研究了独立的煤热解+铁矿石预热工艺和煤热解与铁矿石还原耦合工艺的煳损失;拥分析结果表明高温裂解气物理炯的回收能够有效地减少煤热解与铁矿石还原全过程的畑损失,与煤热解、铁矿石预热独立工艺相比,耦合工艺畑损失降低了10.4%;耦合反应获得的含碳铁矿石可作为优质的球团烧结原料,当原料中含积碳铁矿石的掺混比例超过50%时,即可实现烧结系统的热量自给,不产生外配焦粉成本。